基于纳米硅量子点/碳化硅多层膜的p-i-n结构制备及器件应用探索

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纳米硅量子点材料由于在未来单片光电集成,下一代太阳能电池,薄膜晶体管等新型光电子领域有着重要的应用前景,因而在近几年来受到了极大关注,对材料的可控制备技术,光电性质等方面的研究日益深入,特别是如何将其应用到新型光电器件,提高器件性能是当前被广泛探索研究的课题之一。本论文主要针对纳米硅量子点/碳化硅(n-Si QDs/SiC)多层膜体系进行了研究,用非晶碳化硅(a-SiC)薄膜代替常规使用的二氧化硅膜来改善器件的性能,同时,结合激光诱导晶化技术将纳米硅量子点/碳化硅多层膜镶嵌在p型和n型Si层之间来制备p-i-n器件结构,并将此结构尝试运用于硅基发光器件和光伏器件上,研究了相应的器件性能。本论文的主要研究内容及结果如下:(1)在等离子体增强的化学气相沉积(PECVD)系统中制备了周期性非晶硅(a-Si)/非晶碳化硅多层膜,控制非晶硅及碳化硅膜的厚度在2-4nm,结合KrF准分子脉冲激光诱导晶化技术制备了纳米硅量子点/碳化硅多层膜,研究了不同激光能量密度对制备的纳米硅量子点/碳化硅多层膜结构的影响,发现在合适的激光能量密度范围内(150mJ/cm-183mJ/cm2)可以使得样品获得很好的晶化,当激光能量达到180mJ/cm2左右时,晶化比率达到68%。剖面透射电子显微镜(TEM)结果显示激光晶化后样品的多层结构仍能够被很好的保持,并且在原非晶硅层中形成了直径约为3nm的纳米硅量子点。进而我们研究了所制备出的多层膜样品的发光性质,观测到了室温下的光致发光(PL)与电致发光(EL)信号,发光峰中心位于850-950nm范围内。我们认为光致发光和电致发光信号可能来源于载流子在纳米硅量子点内带间复合以及通过纳米硅量子点的表面态或碳化硅膜的带尾态复合的共同贡献。(2)在利用激光晶化技术制备出纳米硅量子点/碳化硅多层膜的基础上,我们在p型硅衬底上成功制备了基于纳米硅量子点/碳化硅多层结构的p-i-n型电致发光器件,并与没有p-i-n结构的参考器件进行了比较。发现利用p-i-n结构,电致发光器件开启电压可降低至5V,而在相同的注入电流条件下,电致发光强度有了明显的增强,最高提高了一个数量级。进而,我们采用Z参数模型探讨了基于纳米硅量子点/碳化硅多层膜p-i-n器件中的载流子的复合过程,发现相对于没有p-i-n结构的参考器件,Z的值从1.3上升到1.8,反映了在p-i-n结构中辐射复合过程占据了主要地位。(3)我们利用同样的激光晶化技术在镀有氧化铟锡(ITO)透明导电的玻璃衬底上制备了基于纳米硅量子点/碳化硅多层膜的p-i-n结构,进而设计和构建了全量子点光伏器件,探讨了本征层的厚度以及量子点尺寸对薄膜电池光伏特性的影响。根据电池外量子效率(EQE)的测试结果可以看出,随着量子点尺寸的增大,电池响应光谱范围红移,这与量子尺寸效应所导致的能带变化相一致。在我们制备的电池样品中,获得了最高约456mV的开路电压(Voc),接近于国际上报道的最高值(492mV),且短路电流密度(Jsc)达到0.078mA/cm2,这为今后进一步研制基于纳米硅量子点的薄膜电池打下了基础。
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