【摘 要】
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锂离子电池（Lithium-ion Batterys,LIBs）作为最具代表的清洁能源储存设备,以其循环寿命长、能量密度高、无记忆效应、安全及循环性能好等优势广泛用于解决日益严重的环境问题和化石燃料短缺。基于传统碳质电极材料的LIBs正接近其理论功率/能量密度极限。因此,对新型电极材料的探索和结构设计是实现新一代高性能LIBs的关键。本文通过模板限域方法制备了系列钴基碳复合LIBs负极材料（Co3
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锂离子电池（Lithium-ion Batterys,LIBs）作为最具代表的清洁能源储存设备,以其循环寿命长、能量密度高、无记忆效应、安全及循环性能好等优势广泛用于解决日益严重的环境问题和化石燃料短缺。基于传统碳质电极材料的LIBs正接近其理论功率/能量密度极限。因此,对新型电极材料的探索和结构设计是实现新一代高性能LIBs的关键。本文通过模板限域方法制备了系列钴基碳复合LIBs负极材料（Co3O4、CoSx（x=1,2）、CoS2）,研究其结构调控方法和电化学特性并提出相关工作机制。主要内容分述如下:1、采用ZIF-67作为前驱体,设计了一种Co3O4/碳多面体（Co3O4/CP）结构复合材料,其具有典型的十二面体结构且Co3O4均匀分布在CP骨架里面。电化学结果表明,Co3O4/CP负极在电流密度为0.1 A g-1时,首次放电比容量为3285.7 mAh g-1。即使在120个循环以后,其容量也依然维持在964 mAh g-1。实验结果表明Co3O4/CP优异的LIBs性能得益于Co3O4被限域在碳十二面体骨架中,有利于缓解Co3O4在充放电过程中的体积效应,同时电极的导电性得到了增强。2、以ZIF-67为模板制备了3D CoSx/CP杂化物（x=1,2）。结果表明,CoSx/CP独特的纳米结构具有高比表面积,使得电极-电解质接触面积增大、离子扩散/电子转移加快且保证了电极结构的稳定性。同时,碳骨架也有利于抑制CoSx在充放电过程中的体积膨胀。电化学分析表明,优化后的CoSx/CP具有多样的电化学反应和最低的电荷转移电阻。电池性能测试表明,CoSx/CP中CoS2含量对LIBs性能起到了决定性的作用。因此,CoSx/CP在0.5 A g-1电流密度下循环300次后容量为562 mAh g-1。即使在大电流密度10 A g-1下循环时,仍表现出131 mAh g-1的可逆比容量。进一步地,利用原位XRD揭示了 CoSx/CP的Li+插入/脱出机理和结构演化过程。3、通过碳化ZIF-67再经盐酸刻蚀并硫化制备了P-CoS2/CP负极。结构表征表明,P-CoS2/CP具有较CoS2/CP具有更大的比表面积、更多的缺陷以及孔洞。多孔结构的P-CoS2/CP在0.1 A g-1的电流密度下,100圈循环以后的容量为726.2 mAh g-1,库伦效率为48.9%,明显高于CoS2/CP电极（591.8 mAh g-1,46.1%）。当电流密度从0.1上升到2Ag-1时,P-CoS2/CP和CoS2/CP电极放电比容量表现出较大差异,分别为353.7 mAh g-1和200.8 mAh g-1。P-CoS2/CP优异的LIBs性能源于多孔的碳骨架结构具有更大的比表面积,可以提供更多的反应活性位点。此外,丰富的孔隙结构缩短了离子传输距离并有利于抑制CoS2的体积膨胀。对赝电容与恒流间歇滴定法的计算分析研究了 CoS2/CP和P-CoS2/CP的电化学反应动力学过程,进一步阐述了P-CoS2/CP的结构优势。
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