【摘 要】
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由于可见光和近红外光占据着太阳光谱总能量的95%以上,优化材料在可见光和近红外光区的光吸收能力是提升其光热转换效率的关键。混价金属配合物存在独特的价间电荷转移,与单一价态的配合物相比,其对光的吸收能力显著增加。例如,混价Cu（Ⅰ,Ⅱ）配合物不仅在可见光区（450～600nm）展现较好的光吸收能力,而且在近红外Ⅰ区表现出一定的光吸收。为获得优异光热转换性能的晶态功能配合物分子材料,本文通过使用具有不
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由于可见光和近红外光占据着太阳光谱总能量的95%以上,优化材料在可见光和近红外光区的光吸收能力是提升其光热转换效率的关键。混价金属配合物存在独特的价间电荷转移,与单一价态的配合物相比,其对光的吸收能力显著增加。例如,混价Cu（Ⅰ,Ⅱ）配合物不仅在可见光区（450～600nm）展现较好的光吸收能力,而且在近红外Ⅰ区表现出一定的光吸收。为获得优异光热转换性能的晶态功能配合物分子材料,本文通过使用具有不均匀电荷密度分布的氮唑类配体和具有协同保护作用的单膦配体携同构筑了系列含有多个光吸收中心的五核混价铜（Ⅰ,Ⅱ）功能配合物。以此为基础,进一步通过调整氮唑类配体和膦配体的空间位阻来调控混价铜配合物中二价铜离子的比例,提升其在近红外光区的吸收能力,构筑了三例二价铜离子占比更高的八核和九核混价铜（Ⅰ,Ⅱ）配合物。通过对比分析系列多核混价铜（Ⅰ,Ⅱ）配合物的晶体结构、价态比例、热稳定性、光吸收性能以及光热转换性能,研究了其结构和性能之间的相关关系,为实现光热材料的定向设计、结构优化和性能提升提供了理论指导和数据支撑。本论文的研究内容如下:1.在溶剂热条件下,通过不同结构的单膦配体和1,2,3-三氮唑/四氮唑与铜盐反应,实现了八例五核混价铜配合物（CuⅠ4CuⅡ）的构筑,以此为基础,通过改变四氮唑配体的取代基以及膦配体的空间位阻,构筑了两例八核和一例九核混价铜（Ⅰ,Ⅱ）配合物。详细介绍了系列混价铜（Ⅰ,Ⅱ）配合物的制备过程,重点分析了配合物的形成条件。2.通过X-射线单晶衍射分析、红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）、电子顺磁共振（EPR）等表征手段,从原子水平上对系列多核混价铜（Ⅰ,Ⅱ）配合物的结构、价态和元素组成进行了分析。重点阐述了它们各自结构上的特点。3.通过热重分析（TGA）和固体紫外漫反射光谱（SUV）研究了系列多核混价铜（Ⅰ,Ⅱ）配合物的热稳定性和光吸收性能,并结合其精确的分子结构进行对比分析,探究并阐释了其热稳定性差异的可能原因以及良好光吸收能力的相关机理。4.系统研究了系列多核混价铜（Ⅰ,Ⅱ）配合物的光热性能,并从升温速率、最高平衡温度和升温增量等多个方面评估了它们的光热转换能力,再结合其分子结构上的特点,分析了其光热转换性能差异的可能原因。
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