【摘 要】
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随着环境危机的日益加重,迫切需要发展新型、绿色和高效的能源存储和转化器件。近年来,一种新型的二维层状材料MXenes因其较高的导电性、亲水性和丰富的表面物理和化学性质在能源存储和转化领域引起了广泛研究,而其前驱体MAX相因为类金属导电性、高稳定性和特殊的组成也引起了研究者们的兴趣。本课题以Ti基MAX相和MXene为研究对象,通过改性手段制备出具有优异性能的电极材料,详细地阐述了材料的形成机理和储
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随着环境危机的日益加重,迫切需要发展新型、绿色和高效的能源存储和转化器件。近年来,一种新型的二维层状材料MXenes因其较高的导电性、亲水性和丰富的表面物理和化学性质在能源存储和转化领域引起了广泛研究,而其前驱体MAX相因为类金属导电性、高稳定性和特殊的组成也引起了研究者们的兴趣。本课题以Ti基MAX相和MXene为研究对象,通过改性手段制备出具有优异性能的电极材料,详细地阐述了材料的形成机理和储能机理,具体研究内容如下:通过对Ti3Si C2 MAX进行球磨和后续热处理,成功制备出新型Si C/Ti C复合材料和Si C/Ti C@Si Ox/Ti O2多孔核壳结构复合材料。球磨使微米级的三维层状Ti3Si C2变为纳米颗粒状的Si C/Ti C,在0.1 A g-1下循环200圈后比容量提高了1.6倍。在热处理条件下Si C/Ti C会发生由外向内的氧化,生成Si C/Ti C@Si Ox/Ti O2多孔核壳结构复合材料。随着热处理温度的提高和保温时间的延长,氧化程度逐渐加深,壳的厚度逐渐增大。在热处理过程中会有CO2挥发出来,因此在表面形成孔。这种特殊的组成和结构使得Si C/Ti C@Si Ox/Ti O2的储锂性能得到明显提升,在0.1 A g-1下循环200圈后的比容量363.3 m Ah g-1,约为Si C/Ti C的2.6倍,Ti3Si C2的4.1倍。通过静电引力的作用使Ni2+吸附在d-MXene上,在水热条件下形核生长成Ni（OH）2,成功制备出Ni（OH）2/d-MXene复合材料。均匀生长在d-MXene上的Ni（OH）2纳米片不仅可以有效地防止d-MXene的自堆叠,提供更多的反应活性位点,还可以缩短离子的扩散距离,加快离子输运。而d-MXene不仅可以有效防止Ni（OH）2纳米片的团聚和在充放电过程中的体积膨胀,还可以提高复合材料的导电性。二者协同作用使得复合材料展现出优异的储锂性能,在0.1 A g-1下循环200圈后的可逆比容量为732.6 m Ah g-1。为了进一步提高Ni（OH）2/d-MXene的储锂性能,引入Fe3+,成功制备出Ni Fe-LDH/d-MXene复合材料。垂直均匀地生长在d-MXene上的Ni Fe-LDH纳米片可以有效防止d-MXene的自堆积,而高导电性的d-MXene可以有效缓解Ni Fe-LDH在循环过程中的体积膨胀。二者协同作用使得Ni Fe-LDH/d-MXene复合材料具有优异的储锂性能,在0.1 A g-1下的可逆比容量为898.9 m Ah g-1,是Ni（OH）2/d-MXene的1.2倍。与活性炭组装成锂离子电容器后也展现出较为优异的性能,在47 W kg-1下的能量密度为168 Wh kg-1,在53 Wh kg-1下的功率密度达到1158 W kg-1。进一步改进制备LDH/d-MXene复合材料的方法,发展出一种新方法,该方法以ZIF-67为自牺牲模板,通过水洗离心使ZIF-67立方块水解成Co-LDH纳米片。同样地,生长在d-MXene上的ZIF-67立方块在水洗过程中逐渐水解成超薄的Co-LDH纳米片,形成Co-LDH/d-MXene复合材料。与水热法相比,该方法可以缓解LDH纳米片的团聚,进而提高LDH的比表面积。作为锂离子电池负极,Co-LDH/d-MXene复合材料在0.1 A g-1下的可逆比容量为854.9 m Ah g-1,这优异的储锂性能与高比表面积、多价态的Co和高导电性有关。进一步对Ni（OH）2/d-MXene进行原位硫化成功制备出Ni3S2/d-MXene复合材料。生长在d-MXene上的Ni3S2纳米颗粒有效防止了d-MXene的自堆积,增大了d-MXene的层间距,为反应提供了丰富的活性位点。此外,d-MXene作为导电框架不仅提高了材料的导电性,还有效防止了Ni3S2纳米颗粒在充放电过程中的体积膨胀。二者协同作用使得Ni3S2/d-MXene兼具电容和扩散的储能模式,展现出较为优异的储钠性能,在1 A g-1下循环800圈并没有发生明显的容量衰减,仍具有193.8 m Ah g-1的可逆比容量。
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