Ni-CeO2/γ-Al2O3催化剂制备、表征及其生物质气甲烷化性能研究

来源 :华中科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:S20090908
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我国天然气需求量日益增大,天然气呈现求过于供的状态。为弥补天然气资源的不足,我国大力开发煤资源,利用煤制天然气来弥补天然气资源的短缺。但是煤的燃烧不仅排放大量的CO2加重温室效应,同时煤中含有的硫化物及氯化物燃烧后对环境会造成污染。作为农业大国,我国拥有丰富的生物质资源,生物质资源属于可再生资源,可利用生物质来补充燃气紧缺问题。但是目前主要用直接燃烧的方式对生物质加以利用,这种方式不仅热值低,而且会造成雾霾污染。利用生物质制备合成气是有效利用生物质的一种方法,但是生物质合成气中CO含量过高,无法作为民用燃气使用。因此,对生物质合成气进行甲烷化反应,降低其中CO含量,使其符合国家民用燃气标准具有重要的意义。本文采用浸渍法制备了以镍为活性组分,γ-Al2O3为载体的一系列镍基甲烷化催化剂。通过加入过渡金属元素,改变催化剂的织构-结构等性质以提高催化活性。同时对催化剂进行制备条件优化。利用XRD,BET,SEM,H2-TPR,H2-TPD等对催化剂进行表征。并将筛选出的最优催化剂应用于生物质合成气中以降低其中CO含量。结果表明:助剂CeO2,ZrO2,Y2O3,V2O5的加入都能提高催化剂的催化活性。其中6Ni-3CeO2/Al2O3的催化活性、热稳定性和抗积碳能力最好。采用6Ni-3CeO2/Al2O3催化剂,在V(H2):V(CO):V(N2)=0.45:0.15:0.4,空速SV=20000 h-1和常压下,350℃下CO即可完全转化,其甲烷化选择性可达到90%,比6Ni/Al2O3催化剂的CO完全转化温度低50℃,CH4选择性也提高了16%。在使用生物质合成气条件下,也能有效地转化CO,CO转化率达到80.5%。本论文使用经优化后的催化剂将生物质合成气催化加氢转化为甲烷,有效地解决了生物质合成气中CO含量高于民用燃气标准的问题。
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