【摘 要】
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近年来,“受阻路易斯酸碱对”的发展十分迅猛,已经成为一种非常重要的非金属催化策略。但仍然面临着诸如手性“受阻路易斯酸碱对”催化剂的种类较少且合成困难,催化的底物范
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近年来,“受阻路易斯酸碱对”的发展十分迅猛,已经成为一种非常重要的非金属催化策略。但仍然面临着诸如手性“受阻路易斯酸碱对”催化剂的种类较少且合成困难,催化的底物范围有限,对映选择性不高等问题。本文对“受阻路易斯酸碱对”种类及催化的底物进行了拓展。1.使用B(C6F5)3作为催化剂,在比较温和的条件下,首次实现了非金属催化2-喹啉羧酸酯类化合物的氢化反应,得到了产率为57-99%的四氢喹啉羧酸酯类化合物。使用联萘骨架的手性二烯化合物与Piers’硼烷HB(C6F5)2原位制备的新硼烷,与三环己基膦组成手性“受阻路易斯酸碱对”作为催化剂,尝试对2-喹啉羧酸甲酯进行不对称催化氢化,但遗憾的是,只得到14%的对映选择性。2.使用0.1 mol%的HB(C6F5)2与等量商品化的五氟苯乙烯反应制得的新硼烷为催化剂,首次实现了非金属催化黄酮、色酮类底物的硅氢化反应,以60-99%的较高收率得到只还原双键的黄烷酮、色烷酮类产物。3.合成新型螺环骨架的双烯及单烯化合物,使与Piers’硼烷HB(C6F5)2原位制备的新硼烷为路易斯酸,与路易斯碱三叔丁基膦组合成的手性“受阻路易斯酸碱对”作为催化剂,初步探索了苯乙酮的不对称硅氢化反应条件,目前得到80%的对映选择性。
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