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随着技术的不断发展,大功率LED在日常照明、车载照明等领域获得广泛的推广与普及。然而,大功率LED的高功率化、小型化、功能化导致LED芯片的热可靠问题愈发突出。LED芯片是LED照明器件的核心部件,其为多种材料构筑的多界面结构,高温引起的材料和界面结构退化和破坏直接关乎LED芯片的量子效率、光通量和寿命等。同时,石墨烯具备高热导率、快速载流子迁移率和高透光率等优异性质,在新一代光电子器件的构筑中备受关注。在此背景下,将石墨烯引入大功率LED芯片并尝试制备新型高导热高可靠性LED芯片成为发展趋势。本文针对大功率LED的发展要求和LED芯片难散热问题,首先,通过实验探索石墨烯等界面层的引入对LED芯片典型结构温度降低的有效性并分析其影响因素,然后,基于分子动力学理论、非平衡态格林函数和密度泛函理论等方法深入系统探究LED芯片内缺陷态石墨烯、石墨烯同（异）质界面和Si C/石墨烯缓冲层/Ga N典型LED界面结构的热输运性质,具体取得的研究成果如下:1.单晶硅/界面层/铜异质结构制备与传热性能实验研究。依次利用液相剥离、溶剂交换和水基自组装薄膜方法制备石墨烯薄膜,利用磁控溅射方法制备类金刚石薄膜和铜薄膜,并构筑单晶硅/铜薄膜、单晶硅/石墨烯薄膜/铜薄膜和单晶硅/类金刚石薄膜/铜薄膜三种异质界面结构。通过研究不同界面层和相关状态对整体热阻的影响,发现石墨烯薄膜和类金刚石薄膜的嵌入都能显著降低异质界面结构的整体热阻,而且,石墨烯薄膜的覆盖面积对异质界面结构整体热阻影响显著。2.缺陷态石墨烯纳米带的热调控与机理分析。首先,采用非平衡态分子动力学和热弛豫方法研究氮掺和硅掺晶界石墨烯纳米带的热性质。分析结果发现,低缺陷浓度显著降低热输运能力,而且,硅碳比氮碳更大的原子质量差导致更低的热输运能力。进一步,通过研究氮原子和Stone-Wales（SW）缺陷的相对位置对热导率的影响,发现氮原子占据SW缺陷的不同特征位置时热导率呈现规律性差异,影响因素为掺杂位置、掺杂数量和碳氮共价键分布位置,而且,掺杂原子和冷热浴或缺陷靠近有利于石墨烯纳米带的热传输。此外,采用各向同性非平衡态分子动力学结合非平衡格林函数、密度泛函理论和热弛豫方法研究均匀随机分布的氮掺杂和单空位缺陷对石墨烯纳米带的热调控。结果表明,石墨型均匀随机分布氮原子的最大热调控发生在0.88%的较低浓度下。此外,各种缺陷的均匀随机分布热调控程度从大到小依次为吡啶型、吡咯型、石墨型和单空位缺陷。这与它们的缺陷组成和结构特征密切相关。另外,随机均匀分布的平均热导率从大到小依次对应原始石墨烯、石墨型和吡咯型石墨烯纳米带,吡咯型和单空位缺陷石墨烯纳米带的热导率相似,吡啶型石墨烯纳米带的热导率略小于吡咯型和单空位缺陷石墨烯纳米带的热导率。针对上述现象,分别从声子态密度、声子透射和能量传输等方面揭示了相关热调控机理。3.二维石墨烯基界面的热调控与机理分析。首先,对比分析各向同性非平衡态分子动力学方法和集总热容模型方法的界面热导计算适用性。结果表明,双层石墨烯的界面热导在德拜温度附近基本相同,但是,当温度低于德拜温度时,前者对声子模式的强温度依赖性的忽略导致界面热导大于通过后者计算的数值,200K时的最大比率为3.3。此外,随着温度的升高,界面热导呈现指数增长,这种趋势可以通过热弛豫时间和界面结合强度证实。其次,通过差分电荷密度、模型构型和原子间间距验证势参数的适用性后,探究了甲基化双层石墨烯的热输运性质。结果表明,甲基的引入不利于面内外热传输,界面热导最大下降33.81%,面内热导率最大降低27.37%。通过热弛豫时间和界面结合强度分析了这种不利情况。最后,通过瞬态抽运-探测方法研究甲基修饰和形变工程对石墨烯/氮化硼异质界面的热调控。具体地,甲基的增加导致界面热导先升高后降低,最大增量为54.25%。对于形变工程,早期阶段的异质界面剥离致使界面热导最大提升15.5%,之后,界面热导不断降低直至为零。通过界面间距、耦合相互作用能、键长变化和热弛豫时间对这些热调控手段的调控机理进行了深入分析。4.Si C/石墨烯缓冲层/Ga N异质界面的构筑与传热分析。首先,通过模拟退火方法模拟6H-Si C外延生长石墨烯缓冲层,然后,通过评估成核温度、径向分布函数、平均原子结合能和原子结构分析Tersoff-Erhart-Albe（TEA）势和环境相关原子间势（environment-dependent interatomic potential,EDIP）在外延生长石墨烯缓冲层方面的优劣。结果表明,TEA势优于EDIP势。进一步,基于上述计算获得的模型构筑Si C/石墨烯缓冲层/Ga N异质界面结构,并选择TEA势和瞬态抽运-探测方法研究其传热性质。结果表明,成核面积的增加,尤其是不同成核区域的结合,使得能量更容易通过界面,获得的界面热阻最高降幅17.9%,这说明石墨烯完整性对于界面传热至关重要。此外,发现石墨烯的单空位缺陷可以降低界面热阻,最大降低9.6%,这意味可以通过缺陷工程降低界面热阻。最后,界面热阻的温度依赖性研究表明,温度升高（300K至1100K）导致界面热阻最大降低19.6%。