CeZrO和CeO催化CO和乙醇直接反应合成碳酸二乙酯

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:javaauto
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
二氧化碳的大量排放带来了严重的全球性环境问题,对其进行资源化利用一直都是研究者关注的焦点。从二氧化碳出发合成碳酸二乙酯(DEC)工艺路线的研究不仅可得到高附加值的化工产品,而且将二氧化碳作为一种可循环利用的碳资源,对改善生态环境也具有重要意义。本文对铈锆复合氧化物(CexZr1-xO2)及氧化铈(CeO2)催化二氧化碳和乙醇直接合成碳酸二乙酯进行了研究。 CexZr1-xO2(x=0.07)和CeO2对CO2和乙醇直接合成DEC均具有较好的催化活性。催化剂前驱体选用氧氯化锆和硝酸铈,采用共沉淀同步加料的方式制备催化剂,催化剂的焙烧温度为800℃。反应条件为CO2和乙醇的进料量分别为238mmol和168mmol,0.1g Ce0.07Zr0.93O2催化剂或0.5g CeO2催化剂,反应温度140℃,反应2h后可分别得到0.29mmool和0.4mmol产物DEC,选择性可达到95%,同时伴随微量副产物乙醛和1,1-二乙氧基乙烷的生成。 Zr掺入CeO2的立方萤石结构,可以提高催化剂的高温稳定性和抗烧结能力,增大催化剂的比表面积。CexZr1-xO2催化剂在x=0.5时,催化剂结构最稳定,粒径最小。CexZr1-xO2催化剂在x不同取值下具有不同的晶形结构,利用XRD谱图进行分析可以得到:x<0.15时为四方相与少量单斜相:0.15≤0.8时为稳定的立方相并带有少量改变;x>0.8时为立方相。 CexZr1-xO2催化剂对CO2和乙醇直接合成DEC的反应活性取决于催化剂的晶形结构和表面酸碱性。当0.15≤x≤0.8时,催化剂晶形结构中的亚稳态四方相使催化剂表面具有强酸碱中心而降低反应活性。两性偏酸的CeO2催化活性要好于两性偏碱的Ce0.07Zr0.93O2催化剂。
其他文献
岩质基坑工程的稳定性评价及支护设计是贵州岩土工程界的一大难题。本文以层状岩质基坑为研究对象,运用理论分析与数值模拟验证相结合的方法,对层状岩质基坑的开挖理论进行研究,取得如下成果:  1、详细阐述了层间结构面的力学特性及其对层状岩体稳定性的影响;  2、依据基坑开挖坡坡角的不同、开挖走向与岩层走向之间的关系、开挖坡度与岩层倾角之间的关系,划分了层状岩质基坑的类型;  3、经对层状岩体变形破坏力学特
学位
学位
学位
基因治疗已被认为是一种有望治愈先天性及恶性疾病的治疗手段。然而,目前递送载体还不能完全满足基因治疗的需求。传统的病毒载体具有较高的基因递送效率,但其潜在的免疫原性和致瘤性限制了其应用。非病毒载体如脂质体、聚阳离子等更加安全,但其体内基因递送效率低。因此,开发安全、高效的基因递送体系仍是基因治疗领域非常关键的问题。本论文,针对基因递送过程中所面临的困难,设计了一系列多功能小分子载体,并对其在体外和体
学位
学位
学位
学位
学位
最近,二氧化钛(Ti02)纳米管的研究引起了广泛关注,因为它在光催化、传感器、太阳能电池和储氢材料等领域具有广阔的应用前景。然而,’1502纳米管是宽禁带半导体(3.87eV),仅能吸收紫外区的太阳光,光能利用率低,同时光生电子和空穴容易复合,导致量子效率低。为了提高太阳能利用率和增大量子效率,有必要开发具有可见光催化活性的Ti02纳米管光催化材料。目前,人们通常采用过渡金属元素掺杂、贵金属沉积、
学位