基于异质结增强机制调控的复合光催化剂构筑及其性能的研究

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温室气体大量排放、环境污染、化石燃料的过度使用已成为全球范围内所面临的共同问题。光催化是一种能够以较低能耗,将太阳能这一可再生资源持续转化为高附加值化学工业品的科技方式。为了有效解决光催化剂光生载流子复合率高、可见光利用率较差等短板,选取合适的半导体进行异质结构筑已被证明是一种解决上述问题的有效方法之一。本文以目前光催化剂异质结理论为指导,合成多种新型光催化剂,并分析光催化反应中异质结电荷传输分离机制。主要研究内容如下:(1)本章节通过选取Tp Pa-2-COF与Bi2O2S两种新型有机、无机半导体作为组元材料,通过原位生长法,将Tp Pa-2-COF多孔有序骨架结构生长于Bi2O2S纳米片表面。当Bi2O2S的质量比例为COF的15%时,其CO产率最高可达58.4μmol·g-1,CH4可达18.6μmol·g-1。光催化活性增强机制遵循p-n结电子传输方式,从而实现催化剂快速有效地传输并分离光生载流子。(2)首次选取Tp Pa-1-COF有机半导体与Ag3PO4金属化合物半导体组建异质结复合光催化剂,复合光催化剂具有良好的活性以及电子传输效率。A:C系列复合光催化剂应用于有机污染物“吡蚜酮”和“罗丹明B”的光催化降解反应。质量比为1:1的Tp Pa-1-COF/Ag3PO4复合催化剂A:C(1:1)降解两种污染物的结果都至97%以上,并且遵循绿色降解路径,实现了脱毒功效。并且考察了Z型异质结的增强机制。(3)本章中,采用导体-半导体的形式进行复合材料组装工程。在Cd0.75Zn0.25S纳米棒外层,通过多步原位自组装的方式,形成厚度在5-7 nm的Ni O壳层,构成一维棒状核壳结构光催化剂。缺陷工程增加了硫化物表面S空位。CN-0.15样品氢气产率可以达到149.1 mmol g-1·h-1,是Cd0.75Zn0.25S单体催化活性的5倍。确定了异质结类型为肖特基结,并对电子传输分离增强机制做了阐述证明。
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