介孔二氧化硅固载金属钯催化剂的设计、合成及在碳-碳偶联中的应用

来源 :中国科学院长春应用化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fanfan19860303
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近年来,人们出于环境和经济考虑正在逐步改进一些传统的使用有害物质和会带来污染的生产过程。其中,作为环境友好的催化体系,异相催化剂相关研究受到关注。介孔二氧化硅作为异相催化剂的载体有两个优点:一是其本身大的孔径有利于反应物的扩散;二是大的比表面积使得单位质量的催化剂可以有更多的活性位点。   本论文合成了一系列介孔二氧化硅负载的钯催化剂,并用来催化一些碳-碳偶联反应,如Suzuki偶联、Heck偶联、邻苯二甲酸二甲酯的氧化偶联反应。其主要研究内容和结果如下:   1.制备了不同孔径的介孔二氧化硅,负载钯催化剂的介孔二氧化硅应用于催化邻苯二甲酸二甲酯氧化偶联反应,提高了催化剂的接触面积,催化效率略有提高,且催化剂直接过滤就可以得到分离。   2.一步法合成了钯纳米粒子均匀分散在介孔二氧化硅SBA-15的纳米催化材料,钯纳米粒子大小在5-10 nm之间。该催化材料催化Suzuki和Heck偶联反应时,无配体情况下,催化剂表现出很好的催化活性和较高的催化效率。   3.选择性负载眯唑盐于介孔二氧化硅SBA-15孔道内并用它来吸附钯,负载样品通过XRD,氮气吸附脱附、TEM、XPS进行了表征。所得材料使用有机-水混合物作溶剂,在室温下催化Suzuki偶联反应,取得了很好的催化效果。   4.通过蒸发诱导自组装共缩聚法成功制备了一系列离子液体功能化的介孔二氧化硅,介孔二氧化硅的有序结构仍然保持,而且孔径随着离子液体负载含量的增加而增大。利用离子液体功能化的介孔二氧化硅为载体负载的钯纳米粒子催化Heck偶联与Suzuki偶联均取得很好的结果。
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