【摘 要】
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环境污染物在生态系统中易富集,从而扰乱机体正常生命活动,威胁人类健康,因此,发展和完善超灵敏的污染物检测技术对人类健康和环境监测具有重要意义。本论文利用灵敏度高、操作简便的电化学发光(ECL)技术,以量子产率高、成本低的鲁米诺为电化学发光试剂,采用化学氧化法制备了用于电化学发光信号放大的三种纳米复合材料,基于适配体与目标物的特异性结合,构建了新型电化学发光适体传感器,用于检测Hg2+、17-β雌二
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环境污染物在生态系统中易富集,从而扰乱机体正常生命活动,威胁人类健康,因此,发展和完善超灵敏的污染物检测技术对人类健康和环境监测具有重要意义。本论文利用灵敏度高、操作简便的电化学发光(ECL)技术,以量子产率高、成本低的鲁米诺为电化学发光试剂,采用化学氧化法制备了用于电化学发光信号放大的三种纳米复合材料,基于适配体与目标物的特异性结合,构建了新型电化学发光适体传感器,用于检测Hg2+、17-β雌二醇(E2)和双酚A(BPA)。主要工作内容包括以下四部分:1.绪论部分首先介绍了电化学发光技术的两大原理、电化学发光适体传感器的原理及应用,其次,对不同的环境污染物适体传感器作了介绍,例如:比色、荧光、电化学等适体传感器,重点介绍了环境污染物电化学发光适体传感器,最后综述了纳米材料(金属纳米颗粒、碳纳米材料、量子点等)在电化学发光适体传感器中的应用。2.构建了一种无标记的新型电化学发光(ECL)适体传感器,用于Hg2+的灵敏和特异性检测。制备了聚(苯胺-鲁米诺)/氧化石墨烯(P(ANi-Lu)/GO)纳米复合材料,并用壳聚糖(CS)对材料表面进行改性,使纳米复合材料表面带有更多的正电荷。P(ANi-Lu)/GO/CS表现出稳定和优异的电化学发光性能。将带负电的适配体静电吸附在P(ANi-Lu)/GO/CS传感界面上,利用T-Hg2+-T结构作为ECL强度控制器检测Hg2+。结果表明,该传感器检测Hg2+的线性范围为1.0×10-15~1.0×10-7M,检出限为4.8×10-16 M。3.本章采用化学氧化法制备了聚(苯胺-鲁米诺)/银(P(ANi-Lu)/Ag NPs)纳米复合材料,该合成方法简单,无需添加额外的共反应物,P(ANi-Lu)/Ag NPs纳米复合材料便可具有优异的ECL性能,基于17-β雌二醇对氨基化适配体修饰的聚(苯胺-鲁米诺)/银纳米复合材料的ECL信号的抑制作用,构建了ECL适体的传感器,构建过程没有复杂的化学标记程序和适配体的固定,更加方便和低成本。在最佳实验条件下,构建的ECL传感器对于E2的检测具有较宽的线性范围(1.0×10-14~1.0×10-5 M)和较低的检测限(8.0×10-15 M)。此外,在自来水和工业废水中E2检测时,获得了较好的回收率。4.在本章中,基于化学氧化法合成的壳聚糖/鲁米诺/金/氧化石墨烯(CS/lu/Au NPs/GO)纳米复合材料,构建了一种的ECL适体传感器,利用金纳米颗粒的电催化能力,无需添加共反应物便可以使得体系的ECL信号响应显著放大。ECL适体传感器的构建过程比较简单,可实现对双酚A的痕量分析。在最佳实验条件下,适配体与双酚A孵育前后电化学发光强度差与双酚A的浓度对数呈现良好的线性关系,线性范围为1.0×10-15~1.0×10-6 M,检测限为7.6×10-16M,同时该传感器可准确检测实际水样中双酚A。
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