随着口腔医学及口腔材料学的发展,在近半个世纪里,牙髓根尖周疾病的治疗已经取得了飞跃式的进步,但纵观根管治疗术在牙髓根尖周疾病治疗的成功率还未达到理想的目标。当前临床上使用的医用牙胶,其锥度和长度有标准的规格,然而成人恒牙根管形态具有多样性,固有规格的牙胶尖通常与根管难以匹配良好,容易导致根管三维充填致密性下降。近年来,随着3D打印技术在生物医学领域的应用逐渐增多,其在精准化、个体化医疗领域显示了具有巨大的开发潜能。因此,如何结合3D打印与口腔医学达到根管治疗的微创性及精准性,提高牙髓根尖周疾病治疗的成功率,是目前亟待解决的热点问题之一。理想的3D打印根管充填材料不仅需要足够的X射线显影性能、良好的生物相容性、持续的抑菌性能之外,还需要较好的理化性能、良好的机械性能和FDM可打印性能。临床医用牙胶的主要成分为古塔胶、氧化锌、硫酸钡等;医用聚氨酯无毒、无致畸作用,对局部无刺激性反应和过敏反应,具有较好的生物相容性,还具有较高的机械强度和氧化稳定性、较高的柔曲性和回弹性以及优良的耐溶剂性和耐磨性等;羟基磷灰石是人体骨骼和牙齿等组织的主要成分,具有优良的生物活性和生物相容性;氧化锆具有较好的X射线阻射性能、细胞毒性小,且氧化锆还具备良好的强度和韧性、化学性质稳定。因此,采用以上的几种原料,分别制备了两种新型生物复合根充材料,并对其理化性能、抗菌性能和细胞毒性进行了一系列的测试,主要研究结果如下:1、BaSO4/ZnO/PU/GP复合材料的制备与性能研究采用以聚氨酯（PU）、古塔胶（GP）为聚合物基体、硫酸钡（BaSO4）为显影剂和氧化锌（ZnO）为抗菌剂,制备了适合熔融沉积成型（FDM）打印的BaSO4/ZnO/PU/GP复合材料,其中PU:GP=7:3,25%BaSO4、20%ZnO为较佳的配方。扫描电镜（SEM）、热重（TG）、导热系数、傅里叶红外光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）、显影评估和力学性能结果表明,熔融挤出方式改善复合材料的界面相容性,提高其耐热性,减少对牙髓腔组织的接触性热刺激,其主要成分为BaSO4、ZnO、PU和GP,同时已达到可用于医疗的显影效果,并且提高了复合材料的拉伸、弯曲强度（相对于医用牙胶材料）,分别为26.795±1.173MPa和6.037±0.37MPa,分别提高了114.89%和24.47%。抑菌圈试验和吸光光度法测试结果显示,BaSO4/ZnO/PU/GP复合材料对革兰氏阴性菌E.coli和革兰氏阳性菌S.aureus均有抑制和杀灭作用,且对S.aureus的效果更为明显。CCK-8法的结果表明,制备的BaSO4/ZnO/PU/GP复合材料的细胞毒性为0-Ⅰ级,具有良好的细胞相容性,符合牙髓根管充填材料的要求。2、HA/ZrO2/PU复合材料的制备与性能研究在PU基体中添加无机纳米粒子羟基磷灰石（HA）和氧化锆（ZrO2）,制备出适合用于FDM桌面式3D打印机打印的线材,其中添加10%HA和20%ZrO2的复合材料的综合性能较好。SEM、TG、X射线显影评估和力学性能表征结果显示,提高PU交联度、减少裂缝的形成,同时提高复合材料的耐热性,增强复合材料的不透性强度,增强复合材料的分子内聚力,从而使粘接更加稳固,进而提高了复合材料的拉伸强度、弯曲强度和断裂韧性。抑菌实验结果,其抑菌机制为接触性杀菌。CCK-8法结果表明,复合材料b、c和d的细胞毒性在0～Ⅰ,说明制备的HA/ZrO2/PU复合材料符合牙髓根管充填材料的要求。3、FDM打印参数的优化优化FDM打印过程中的线材给进速度、打印速度、打印温度、预热温度等各种影响参数,提高FDM打印样品的精度,使上述新型生物复合根充材料制备的个性化牙胶能更精准、更严密地封闭根管。通过大量实验,获得给进速度:115 mm/s、打印速度:115 mm/s、打印温度:230℃、有打印底板和打印数量:单根,一组较好的组分。通过拉伸试验研究了3D打印样品与常规注塑样品的机械性能,BaSO4/ZnO/PU/GP复合材料打印后具有出色的韧性,FDM打印样条的拉伸强度和断裂伸长率分别为15.008±0.58MPa、1047.019±16.89MPa,基本满足3D打印聚合物的普通要求。本论文制备的两种新型生物复合根充材料,即BaSO4/ZnO/PU/GP复合材料和HA/ZrO2/PU复合材料,二者都具有较好的耐热性、足够的X射线显影性能、良好的力学性能等理化性能及较好的抗菌性能和良好的生物相容性。因此,BaSO4/ZnO/PU/GP复合材料和HA/ZrO2/PU复合材料有望成为一种理想的3D打印生物根管充填复合材料。