论文部分内容阅读
氨气选择催化还原(NH3-SCR)NOx(NO和NO2)是目前最有效固定源NOx消除技术。实际应用中采用V2O5-WO3/TiO2催化剂,该催化体系使用了有毒的V2O5作为活性组分,还存在氧化能力较强和操作温度窗口过窄等缺点。开发新型、高效、稳定且环境友好的非钒基NH3-SCR催化剂体系已成为NOx催化净化领域的研究热点。
H3PO4修饰能显著改善CeO2催化剂的NH3-SCR性能,特别是高温SCR活性。H3PO4修饰后CeO2样品酸性增强,尤其是Br(o)nsted酸性,形成多磷酸根阴离子可能是表面酸性增强的关键因素;而H3PO4修饰还会降低样品的氧化还原性能。CeO2基催化剂上酸性的增强和氧化还原性能降低能够部分地抑制高温时NH3的深度氧化,有利于提高SCR反应的选择性,从而拓宽了催化剂工作的温度窗口。
以层状的分子筛MCM56为载体,负载3~5nm的CeO2纳米粒子,制备出的CeO2/MCM56催化剂,该催化剂在高空速下(480000ml/(g*h))具有较好的活性。其较好的活性可归因为暴露于载体外表面的CeO2高度分散性和层状分子筛MCM56较大的外表面积。
首次将钙钛石BiMnO3用于低温条件下NH3选择性催化还原NO反应中。结果表明,该催化剂在100℃~240℃范围内表现出较好的催化活性。实验和理论计算显示,相对于LaMnO3,BiMnO3优异的低温催化活性归因于其较强的Lewis酸性和较多的表面吸附氧物种。此外,BiMnO3还具有较好的抗水、抗硫性能。
在PM-NOx-O2催化反应体系中引入NH3,NH3-SCR耦合PM氧化,可用于同时消除NOx和PM。NH3的引入能显著提高脱硝性能,同时能略微增强PM消除活性。以WOx-LaMnO3复合氧化物为催化剂,取得了较好的结果。钨掺杂后LaMnO3样品氧化还原性能下降,酸性显著增强,因此,通过对催化剂的调变,使得催化剂能在同一温度区间有效地消除PM和NOx。
催化剂的亲疏水性对p-Cresol催化氧化反应起到很重要的作用,适当的表面疏水性能有效的改善对甲酚氧化反应的活性。通过PVDF负载量能有效的改善Co2P2O7催化剂表面的亲疏水性;对甲酚氧化反应条件对反应性能影响很大,实验发现最优条件为:反应温度为75℃,氧压为1.0MPa,NaOH/p-cresol为4∶1,反应时间为3h。在该条件下,实现了94.2%对甲酚的转化率和94.4%对羟基苯甲醛的选择性。