二乙烯三胺改性吸附剂分离和测定溶液中的贵金属

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由于贵金属离子均具有未充满的d电子层轨道,易于与含有孤对电子的物质发生螯合反应,所以本文选用二乙烯三胺(DETA)为改性剂,分别对多壁碳纳米管(MWCNTs)和硅胶(SG)进行表面化学修饰,成功制备了两种胺类物质改性吸附剂:二乙烯三胺改性多壁碳纳米管(MWCNTs DETA)和二乙烯三胺改性硅胶(SG DETA),并通过FT IR、XRD及元素分析仪器对合成产物进行了表征。实验以火焰原子吸收分光光度计(FAAS)仪器作为检测手段,分别考察了这两种吸附剂对于水溶液中的Au(III)、Pt(IV)和Pd(II)的吸附性能。探讨了溶液pH,接触时间,Au(III)、Pt(IV)和Pd(II)的初始浓度,解吸剂的种类和浓度等影响因素。并分别对实验数据进行了动力学和热力学拟合。具体内容如下:(1)先对MWCNTs进行混酸氧化处理,使其表面产生羧基等官能团,然后通过N,N’二环己基碳二亚胺(DCC)的脱水缩合作用,将DETA接枝到碳纳米管的表面,最后将合成出的吸附剂MWCNTs DETA用于吸附水溶液中的Au(III)和Pd(II)。结果表明,此吸附剂对Au(III)和Pd(II)的最佳吸附酸度分别为2.06.0和4.06.0;最佳洗脱剂浓度为1.0mol/L硫脲1.0mol/L盐酸,Au(III)和Pd(II)的洗脱率分别为94.48%和89.06%;最佳条件下Au(III)和Pd(II)的饱和吸附容量分别为50.4541mg/g和25.6805mg/g。当溶液中Ca(II)、Zn(II)、Cu(II)、Mg(II)、KCl、NaCl、Al(III)、Fe(III)的浓度分别为目标离子的250、50、250、125、250、200、200、100倍时,对测定无影响。在吸附等温线的考察中,Au(III)拟合Langmuir较好,而Pd(II)则拟合Freundlich较好。吸附动力学均拟合二级模型较好。(2)实验选用氯丙基三氯硅烷(CPTCS)作为偶联试剂,先进行SG的硅烷化反应,然后将DETA键合到烷基化硅胶的表面。合成出的SG DETA用于探讨对于水溶液中的Pt(IV)和Pd(II)的吸附,二者的最佳吸附酸度均为2.0;最佳洗脱剂分别为2.0mol/L硫脲1.0mol/L盐酸和1.5mol/L硫脲1.0mol/L盐酸,Pt(IV)和Pd(II)的洗脱率分别为98.15%和98.87%;最佳条件下Pt(IV)和Pd(II)的吸附容量分别为258.3979mg/g和124.0695mg/g;干扰离子主要考察了K(I)、Na(I)、Ca(II)、Mg(II)、Fe(III)、Co(II)、Ni(II)、Cu(II)、Zn(II)、Pb(II)、Cd(II)的影响,除了Fe(III)和Cd(II)稍有影响之外,Pt(IV)和Pd(II)相对于其他金属离子的选择性系数都很大。在等温线拟合的考察中,Pt(IV)和Pd(II)均拟合Langmuir较好。吸附动力学通过二级动力学和离子内扩散模型进行拟合。结果显示,合成出的吸附剂MWCNTs DETA和SG DETA对Au(III)、Pt(IV)和Pd(II)均具有较好的吸附选择性,SG DETA对Pt(IV)和Pd(II)的吸附容量较大。本实验对贵金属的分离和测定具有一定的研究意义,可以用来分离和富集溶液中的Au(III)、Pt(IV)和Pd(II)。
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