近年来,石墨烯、氮化硼等二维纳米材料不断成功制备.这些材料优异的力学、热学、电磁学和光学特性及其在诸多领域的潜在应用,引起了人们广泛的研究兴趣.基于这些新型低维纳米材料构建出的分子器件及其电子输运性质的研究,己成为凝聚态物理与电子信息科学交叉领域研究热点之一.本论文用基于密度泛函理论和非平衡格林函数的第一性原理计算方法,较系统地研究了石墨烯、氮化硼及其准一维纳米条带和有机分子及碳链组成的分子器件体系的电子结构与输运性质.从体系的能带结构、态密度、分子能谱及透射谱等出发,对体系的输运特性加以解释.在这些研究的基础上,提出调控功能分子器件电子输运性质的手段和方法,为发展基于纳电子学的功能分子器件设计提供物理基础.全文共分为六章：第一章为绪论,简要介绍本文涉及的几种新型分子器件电极材料的实验制备、物理性质以及典型分子器件效应等相关研究背景.第二章介绍了本论文中应用到的主要研究方法,即基于密度泛函理论和非平衡态格林函数方法的第一性原理计算方法.并简要介绍了一些常用的第一性原理计算程序.第三章中,我们应用第一性原理计算方法,研究了苯环分子嵌入碳链两端与半无限长锯齿边缘石墨烯纳米条带电极组成的分子器件体系的自旋相关输运性质.研究结果表明：该器件模型能实现开关效应、双自旋极化效应和负微分电阻效应.有趣的是通过改变苯环相对与石墨烯电极的方向可以实现双态分子开关,自旋向上电流的开关比最大可达到479,通过调制偏压和加于电极的外磁场方向可以产生和调控双自旋极化电流.这种选择性电流的产生是由于双选择效应,源自锯齿型石墨烯条带电极的通道匹配和碳链的自旋选择性.另外,在该器件模型中还能观察到明显的负微分电阻行为.所以,我们提出的器件模型可以广泛地应用于包括分子开关、双自旋二极管及逻辑记忆元件等电子器件领域.第四章中,我们同样用第一性原理计算方法,研究了两半无限长锯齿型石墨烯电极之间连接phenylene ethynylene oligomer (OPE)分子嵌入碳链组成的分子器件体系的电子输运性质,并通过在OPE分子中吸附不同侧基团调控体系的输运性质.计算结果表明：该器件模型能实现双电导效应、负微分电阻效应和明显的整流效应.通过对不同偏压下分子前线轨道位置移动和透射谱及分子投影自洽哈密顿量的分析,我们发现双电导效应和整流效应是由于前线分子轨道的非对称分布以及分子与电极非对称的耦合造成的,而负微分电阻效应来源于导电轨道在某些偏压下被压制而形成的.有趣的是,通过引入侧基团可以调控和改变体系的输运性质.第五章中,我们同样用第一性原理计算方法,研究了短的扶手型硼氮纳米条带与两半无限长锯齿型纳米条带电极耦合组成的体系的自旋相关输运性质,其间考虑了不同边缘的氢化对体系输运性质的影响.计算结果表明：短扶手型硼氮纳米条带分子表现出金属性,并且边缘氢化对该体系的输运性质有很大影响,当硼边缘氢化和无边缘氢化时,体系展现出明显的自旋过滤效应和整流行为,且自旋极化率达到100%.这种效应可以通过分析态密度和分子投影轨道自洽哈密顿量来进行解释.所以,通过硼氮纳米条带恰当的裁剪和边缘氢化,硼氮纳米条带在宽带自旋器件和整流器件方面将会有潜在的应用.第六章对本文的工作进行了总结,并简要的展望了后续研究工作.