【摘 要】
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近年来,锑污染逐渐恶化,造成严重的环境问题,威胁人类健康,亟待治理。除锑技术主要包括吸附、凝结/絮凝、电化学、离子交换等,其中吸附法成本低、处理效率高,已被广泛研究及应用。铁氧化物作为吸附剂具有易于生产,无毒、生态友好,对Sb（Ⅲ）/Sb（Ⅴ）亲和力强等优点。纳米级零价铁（nZVI）通过其腐蚀可产生新鲜的羟基氧化铁,具有磁性易被分离,是一种有前途的铁基吸附材料。但由于其易团聚,在环境介质中不稳定,
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近年来,锑污染逐渐恶化,造成严重的环境问题,威胁人类健康,亟待治理。除锑技术主要包括吸附、凝结/絮凝、电化学、离子交换等,其中吸附法成本低、处理效率高,已被广泛研究及应用。铁氧化物作为吸附剂具有易于生产,无毒、生态友好,对Sb（Ⅲ）/Sb（Ⅴ）亲和力强等优点。纳米级零价铁（nZVI）通过其腐蚀可产生新鲜的羟基氧化铁,具有磁性易被分离,是一种有前途的铁基吸附材料。但由于其易团聚,在环境介质中不稳定,易被氧化而形成表面铁（氢）氧化物钝化层,不利于Fe0的持续腐蚀,影响实际应用效果。本研究针对nZVI的缺陷,对nZVI进行硫化改性,提高其反应活性。硫化纳米零价铁（S-nZVI）通过Fe2+与S2-的沉淀反应在nZVI表面沉积Fe S制得。经XPS和XRD表征,实际制得的S-nZVI表面S与Fe的结合态为Fe S和Fe S2,其结晶程度比nZVI好。对比S-nZVI与nZVI对锑的去除,S-nZVI的反应活性更强,有氧条件下2h内S-nZVI对Sb（Ⅲ）的去除率达96.5%,而nZVI只能除去77.8%的Sb（Ⅲ）。缺氧条件下,S-nZVI去除了64.3%的Sb（Ⅲ）,而nZVI仅去除了44.5%的Sb（Ⅲ）。有氧条件下Sb（Ⅲ）被S-nZVI氧化成Sb（Ⅴ）后可进一步固定分离,nZVI则不能固定氧化产生的Sb（Ⅴ）。计算出S-nZVI的Sb（Ⅴ）累积速率（k）（0.23 mg/L·min）是nZVI（0.10 mg/L·min）的2.3倍,表明S-nZVI氧化Sb（Ⅲ）)的能力高于nZVI。缺氧条件下Sb（Ⅲ）被吸附固定于S-nZVI或nZVI上,结果表现为S-nZVI的吸附能力比nZVI强。通过不同浓度、pH、共存离子的影响实验研究了S-nZVI对环境条件的适应能力。S-nZVI的最大吸附能力达465.1 mg/g,远高于nZVI的饱和吸附量83.3 mg/g,能有效去除高浓度的Sb（Ⅲ）污染废水。吸附动力学及吸附等温线结果表明,S-nZVI处理低浓度Sb（Ⅲ）时化学吸附主导吸附过程,处理高浓度时Sb（Ⅲ）时主要为物理吸附。pH对S-nZVI去除Sb（Ⅲ）影响较小,在4.0-9.0保持高效去除效果。酸性条件下更利于Sb（Ⅲ）的氧化,加快Sb（Ⅲ）的去除速率。共存离子对S-nZVI去除Sb（Ⅲ）具有负面影响,影响排序为:Cl-<NO3-<Si O44-<CO32-<PO43-。在有氧或无氧,添加或不添加1,10-菲咯啉的S-nZVI反应体系中研究表面Fe S含量,即不同比例Fe S/Fe0对Sb（Ⅲ）去除效果。硫化比例越高,S-nZVI的反应活性越高。有氧反应过程中,Fe2+与S2-均起着重要作用,能催化H2O2产生·OH,额外地,S2-可以通过加速Fe3+/Fe2+的循环提高Fenton反应效率来提高S-nZVI对Sb（Ⅲ）的去除能力。通过Me OH和TBA两种猝灭剂对·OH和SO4·-反应速率的不同,初步断定·OH存在于反应体系中,且·OH在氧化反应中起着重要作用。有氧条件下S-nZVI对Sb（Ⅲ）的处理过程包括吸附、氧化、共沉淀等作用,其中氧化作用对Sb（Ⅲ）的去除速率影响极大,约占78%。对反应后的S-nZVI进行XPS成分分析,Sb（Ⅲ）和Sb（Ⅴ）的含量分别为47.6%和52.4%,再次说明氧化作用对Sb（Ⅲ）的去除起主要作用。
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