金属纳米孔增强单分子荧光

来源 :北京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huangyulin2007
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金属纳米结构由于其局域的表面等离子体共振在表面增强拉曼散射,生物分子传感,增强分子荧光等很多方而有重要的应用,在很多化学合成的金属颗粒以及微纳加工得剑的纳米结构上面实现了单分子荧光的很高增强,因此金属微纳结构的表面等离子体共振在单分子荧光检测方面有着很重要的应用前景,本篇论文主要研究金属纳米孔如何影响单分子的荧光。  我们在理论上使用FDTD的方法研究在金属纳米孔中单个分子的荧光行为。在金属纳米孔中分子受到其局域近场的作用激发速率会增强,其非辐射速率和辐射速率都会因受到表面等离子共振的影响而增强,从而使得分子发光的量子效率发生改变,并且分子荧光会通过金属结构的表面等离子共振辐射,从而改变其远场的场分布,在金属狭缝中通过和金属光栅相结合可以实现调控分子辐射远场的方向性。  实验上我们用荧光相关光谱的方法研究蝴蝶结孔中单个分子的荧光强度怎样受孔的调制,同时用时间分辨单光子计数的方法测量分子的寿命在金属孔中的变化,即其弛豫速率的变化。实验上得到的结果证明了蝴蝶结金属孔能够有效提高单个分子的荧光强度,且荧光增强是受激发光偏振的调制,同时探测体积相对于共焦体系可以减小三个数量级,这为研究高浓度溶液中单个分子提高了一个很有效的方法,并且在大的蝴蝶结孔中(尺寸大于300nm)在特定偏振依然可以有较大的荧光增强,小的探测体积,在研究生物大分子荧光以及动力学方面有很重要的应用。通过测量其寿命变化发现,任何激发光偏振下在蝴蝶结金属孔中分子寿命由单个特征寿命变为两个特征寿命,短寿命成分可以归因于当分予离金属边缘较近的时候弛豫速率增强比较大,长寿命成分是由于分子离金属边缘较远的时候弛豫速率改变较小,使得总的寿命变为两个特征时间。
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