【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种将燃料中化学能高效、清洁地转化为电能的能量转换装置,对于实现“双碳”目标具有重要意义。与阳极支撑型SOFC相比,金属支撑型SOFC（MS-SOFC）在启动时间、抗热震性和机械强度等方面具有明显优势。甲烷（CH4）是天然气的主要成分,同时也是一种温室气体,将其作为MS-SOFC的燃料具有广阔的应用前景和重要的社会意义。本文的主要研究目的是提高直接CH4 MS-SO
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种将燃料中化学能高效、清洁地转化为电能的能量转换装置,对于实现“双碳”目标具有重要意义。与阳极支撑型SOFC相比,金属支撑型SOFC（MS-SOFC）在启动时间、抗热震性和机械强度等方面具有明显优势。甲烷（CH4）是天然气的主要成分,同时也是一种温室气体,将其作为MS-SOFC的燃料具有广阔的应用前景和重要的社会意义。本文的主要研究目的是提高直接CH4 MS-SOFC的长期稳定性,为此在金属支撑体和阳极开展了相关研究。在阳极气氛中,Ni-Fe合金具有良好的抗氧化性和导电性,Ni Mn2O4（NMO）分解为MnO和Ni颗粒,而Ce0.9Ni0.1O2-δ（CNO）原位析出Ni,形成负载于Ni掺杂Ce O2基体表面的纳米Ni颗粒。如此形成的纳米Ni颗粒和基体分别具有催化活性和储氧-吸水特性,有助于CH4水蒸汽重整,并缓解积碳形成。据此,本文采用NMO和CNO对Ni-Gd掺杂Ce O2（Ni-GDC）阳极和Ni-Fe支撑体进行了结构设计和性能优化,主要研究内容和创新性成果如下:（1）制备Ni0.9Fe0.1支撑型MS-SOFC半电池。以Ni0.9Fe0.1为支撑体,采用共烧结法制备了Ni0.9Fe0.1|Ni-GDC|GDC半电池。在1400-1450℃高温共烧结后,添加4 wt.%造孔剂所得Ni0.9Fe0.1支撑体呈三维骨架结构,孔隙率超过30%,并获得致密的电解质和良好的阳极微观形貌。（2）NMO复合改性Ni-GDC阳极。将NMO与Ni O、GDC机械混合制备MnO/Ni-GDC复合阳极。还原后,阳极中的NMO（12 wt.%）分解为Ni和MnO颗粒;其中Ni颗粒和Ni骨架融为一体,而MnO颗粒包覆Ni骨架,最终形成MnO/Ni-GDC阳极。在650℃和加湿CH4的工作条件下,以此为阳极的单电池的最大功率密度(Pmax)为869 m W cm-2,经过100 h测试后,性能基本稳定。结合测试后阳极的微观形貌分析,提出了MnO/Ni-GDC阳极的抗烧结和抗积碳机理。（3）优化多活性位点阳极结构与性能。采用水热法制备NMO包覆的Ni O和GDC,并以此制备复合阳极。还原后,阳极具有MnO纳米颗粒包覆Ni骨架（Ni@MnO）和Ni纳米颗粒包覆GDC骨架（DCO@Ni）的新结构（Ni@MnO-DCO@Ni）,增加了DCO表面的活性位点。在600℃和加湿CH4的工作条件下,以此为阳极的单电池的Pmax为407 m W cm-2,400 m A cm-2放电200 h,性能基本保持稳定。结合阳极前驱体粉体表征,提出了阳极中两种纳米颗粒的形成机制,并分析了DCO@Ni的电化学催化作用。（4）提升支撑体CH4水蒸气重整和抗积碳性能。在Ni0.9Fe0.1支撑体中浸渍CNO。还原后,Ce0.9Ni0.1O2-δ表面析出Ni颗粒（CNO@Ni）,形成CNO@Ni包覆的Ni0.9Fe0.1支撑体（NFCN）。CNO@Ni的储氧-吸水特性明显提升了Ni0.9Fe0.1支撑体的抗积碳性能。在600℃、400 m A cm-2和加湿CH4的工作条件下,以NFCN为支撑体的单电池（C-NFCN）的放电电压衰减速率仅为0.09 m V h-1;长期测试280 h后,C-NFCN的阳极和支撑体积碳程度较低,证明了NFCN对提升MS-SOFC单电池长期稳定性的有效性。
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