【摘 要】
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我国能源结构的禀赋造成了大量的温室气体二氧化碳排放,我国焦炭产量第一对大量焦炉煤气的高效洁净利用提出了要求;而大量冶金焦粉不符合生产工艺要求,导致大部分焦粉被不合
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我国能源结构的禀赋造成了大量的温室气体二氧化碳排放,我国焦炭产量第一对大量焦炉煤气的高效洁净利用提出了要求;而大量冶金焦粉不符合生产工艺要求,导致大部分焦粉被不合理利用。因此,本文利用工业冶金焦粉为载体,负载活性金属Ni作为催化剂,对CO2重整焦炉煤气进行了系统研究。首先,考察了 CP(焦粉)的催化活性,其表现出优异的催化性能;对不同制焦流程进行了考察,发现ZZ-2(先浸渍后成焦)的活性明显高于ZZ-1(先成焦后浸渍)的活性,但ZZ-2机械强度不如ZZ-1。进而研究了不同催化组分对CO2重整焦炉煤气中特定反应活性的影响,发现CP对CH4裂解、CO2气化、逆水煤气变换反应都有一定的促进作用;8%Ni/CP因负载活性金属Ni,特定反应活性进一步增强。考察了焦炉煤气中H2对重整反应的影响,发现CH4-CO2-H2气氛中XCH4与XCO2都明显高于CH4-CO2-Ar气氛中的,且前者YC明显减少。系统考察了空速、粒径、Ni负载量以及焙烧温度对反应的影响;发现当空速为1833 m1·g-1·h-1,粒径为2 mm~3 mm最有利于反应的进行,Ni负载量达到8%时XCH4与XCO2达到最大,继续提高负载量,XCH4与XCO2反而有降低趋势。通过对不同焙烧温度下催化性能的考察,并结合XRD、H2-TPR表征手段,发现经高温焙烧后的催化剂NiO粒径明显增大,反应活性也明显不如低温焙烧下活性;对8%Ni/CP稳定性进行了考察,发现经6000 min,XCH4和XCO2仍维持在97%左右。其次,用30%H2O2在不同温度下活化CP(CP、40-CP、120-CP和180-CP),结果发现经H2O2活化后,其对CO2重整焦炉煤气催化活性显著提高,尤以120-CP 和 180-CP 活性最为明显。继而对 8%Ni/CP、8%Ni/40-CP、8%Ni/120-CP和8%Ni/180-CP催化剂进行了考察,结果发现8%Ni/120-CP和8%Ni/180-CP催化活性均有提高。最后,考察添加助剂金属Ce和Ca对催化剂活性的影响,实验发现添加1%Ce后,甲烷、二氧化碳转化率都有明显的提高;但是,添加1%Ca催化剂活性基本没有发生变化。
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