【摘 要】
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在过去的二十年中,环境污染和能源短缺已经成为了全球性问题,给人类带来了诸多危害。由于光催化剂被广泛用在降解污染物、CO2还原、分解水产氢等领域,光催化技术在环境修复和
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在过去的二十年中,环境污染和能源短缺已经成为了全球性问题,给人类带来了诸多危害。由于光催化剂被广泛用在降解污染物、CO2还原、分解水产氢等领域,光催化技术在环境修复和新能源开发方面受到了研究学者们越来越多地关注。然而光催化技术的工业应用由于一些技术难题还是受到极大的制约,因此,开发出能够充分利用太阳能、具有可见光响应并且性能和结构都保持稳定的新型的光催化剂目前已经成为光催化领域研究的一大热点。最近,卤氧化铋半导体光催化剂由于其高效的可见光响应性能而备受关注。本论文通过三种方法制备了不同形貌的Bi5O7I材料,并基于Bi5O7I半导体制备了微球结构的复合光催化剂,主要的研究内容如下:首先,通过水热碱化法,高温煅烧法和分子前驱体法分别制备了不同形貌的Bi5O7I材料。通过XRD,SEM,UV-Vis漫反射光谱和BET测试对材料的结构、形貌和光电性能进行表征,并以甲基橙(MO)和罗丹明B(RhB)作为目标污染物,在可见光下进行光催化降解反应。结果表明,微球状Bi5O7I的光催化降解活性最为优异。本实验为之后构建复合光催化剂打下了良好的理论基础。基于上述研究,以乙二醇作为溶剂,采用先水热后高温煅烧的方法制备出g-C3N4/Bi5O7I复合微球材料,并通过调节g-C3N4的含量制备了一系列不同比例的复合材料。通过一系列表征方法对g-C3N4/Bi5O7I复合光催化剂的结构、形貌、组成以及光学性能等进行表征分析。电镜分析结果表明,g-C3N4/Bi5O7I复合微球结构是由g-C3N4纳米片覆盖在Bi5O7I微球表面构筑而成的。实验探讨不同g-C3N4含量对g-C3N4/Bi5O7I光催化性能的影响。与纯g-C3N4和Bi5O7I的相比,g-C3N4/Bi5O7I复合材料的光催化性能有很大的提高,其中当g-C3N4的含量控制在10 wt%时,材料的光催化活性最优。以MO为目标降解物,探讨了催化剂用量、MO初始浓度和pH值等对g-C3N4/Bi5O7I-10复合光催化剂降解实验的影响。结果表明,g-C3N4/Bi5O7I-10催化剂样品的最佳用量为1.0g/L;MO初始浓度越低,pH值越低,就越容易被降解。瞬态光电流、电化学阻抗谱和荧光光谱的测试结果表明g-C3N4/Bi5O7I复合材料具有较高的光生电子和空穴分离效率,g-C3N4的引入有效地抑制了其光生电子和空穴的复合。活性物种捕捉以及ESR实验共同验证了光催化反应体系中超氧自由基(·O2-)和空穴(h+)的主要作用。基于以上分析,我们对光催化机理进行了推断,提出g-C3N4/Bi5O7I复合体系是典型的Z型异质结光催化降解体系。
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