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本文利用一步法以N-丙烯酰基甘氨酰胺（NAGA）和N-丙烯酰（三羟甲基）氨基甲烷（THMMA）为单体,在不加任何化学交联剂的情况下,采用光引发自由基共聚制备了一种氢键增强的超分子共聚物水凝胶,简称PNT水凝胶。由于PNAGA侧链双酰胺之间强烈的氢键聚集作用以及PTHMMA之间自氢键作用,该超分子共聚物PNT水凝胶具有优良的综合性能。此外,PNT水凝胶具有温度响应性,能够发生快速的凝胶?溶胶转变,并且具有剪切变稀的特点。我们在PNT水凝胶处于溶胶态时,通过物理共混法掺杂β-磷酸三钙（β-TCP）,制备成PNT-β-TCP有机/无机杂化水凝胶。利用多针头交替3D打印技术,在热协助下一步法构建了生物杂化梯度高强度水凝胶支架,梯度支架的顶部利用压电打印技术均匀可控负载转换生长因子TGF-β1,底部均匀掺杂β-TCP。体外细胞实验证明,β-TCP的掺杂不仅改善了支架的物理化学性质,而且还促进了hBMSCs的粘附、铺展、增殖、ALP活性和成骨分化。同时,TGF-β1的负载也提高了hBMSCs的粘附、铺展、增殖和成软骨分化。体内动物实验进一步证实,顶部负载TGF-β1,底部掺杂β-TCP的生物杂化梯度高强PNT水凝胶支架可以同时促进软骨和软骨下骨的再生。进一步,我们构建了可降解的可3D打印高强水凝胶,其在骨软骨修复初期起到机械支撑的作用,而后随着新生组织的长入逐渐降解。首先,我们合成了一种侧链带有酰胺键和羧基的单体-N-丙烯酰基甘氨酸（ACG）,在不加任何交联剂的情况下,这种单体可以在水相引发剂存在下通过自由基聚合制备成具有海参自溶特性的高强度超分子聚合物水凝胶（PACG）。羧基的质子化/去质子化,以及络合金属阳离子的能力,赋予了PACG水凝胶一系列独特的性质,包括pH/离子响应性、自修复性能和自溶解等。然后,我们将ACG与甲基丙烯酰化的明胶（GelMA）结合,构建了氢键增强型P（ACG/GelMA）水凝胶。该水凝胶具有良好的力学性能和良好的生物相容性,并且可在胶原酶作用下降解。GelMA的存在,使得ACG/GelMA墨水具有剪切变稀的特点,可直接3D打印,经紫外固化后得到P（ACG/GelMA）水凝胶支架。为了提高骨软骨一体化修复效果,我们打印了顶部掺杂Mn2+,底部掺杂生物玻璃粉（BG）的梯度水凝胶支架,动物实验修复效果正在进行中。3D打印技术与非共价键增强的高性能水凝胶结合有效拓展了水凝胶材料在生物医用领域的应用,为骨软骨一体化修复提供了新的思路。