炉内喷钙脱硫技术在高温条件下脱硫效率低一直是一个国际性难题，也使得其推广受到严重限制，目前兴起的O₂／CO₂燃烧方式下的喷钙脱硫技术的研究有可能改变这一局面。O₂／CO₂燃烧方式是一种经济有效的CO₂排放控制技术，并且有可能成为一项控制温室气体排放的重要推广技术，由于在该气氛下喷钙脱硫表现出了不同的反应特性，其反应机理尚不确定，本文对其进行了大量的理论分析和反应机理研究。另外，由于固硫剂颗粒在炉内停留时间短，而反应时间及SO₂浓度会对脱硫效率有很大影响，因此本文对固硫剂喷射装置进行了设计、试验，并通过数值计算进行验证和解释。 通过O₂／CO₂气氛中喷钙脱硫反应的分析后，本文首先针对CO₂对CaCO₃煅烧分解反应的影响进行了研究。与一般采用经验公式的方法不同，本文通过化学热力学分析计算得到了较为精确的反应平衡关系式，然后通过热重分析（TGA）研究在含CO₂的气氛中CaCO₃煅烧分解的动力学特征，接着将热力学、动力学结合起来对该反应在不同的反应气氛中的动力学控制机理进行了探讨，另外，利用压汞仪孔隙结构分析对颗粒在不同CO₂气氛下煅烧后的孔隙结构特性进行了研究。 由于高温条件下喷钙脱硫反应过程受反应平衡条件的影响很大，本文针对两种不同的化学反应机理进行了化学热力学研究，得到了平衡条件下温度及SO₂、O₂、CO₂浓度之间的关系式，通过两种化学反应机理的比较后提出了影响脱硫反应的控制机理是煅烧反应和硫化反应两个反应速率的差距，并且通过沉降炉上不同气氛下的脱硫实验进行了验证。 最后，从射流理论出发设计了不同形状尺寸的固硫剂喷射装置，对其自由射流流场特性进行了试验研究，通过比较后得到比较理想的选择。然后再根据数值计算理论用k-ε双方程湍流模型对所有射流流场进行数值模拟，计算结果与试验结果吻合，对喷射装置的设计试验具有指导意义。