【摘 要】
：
甲醇电催化氧化反应（MOR）主要应用于直接甲醇燃料电池（DMFC）或电解甲醇制氢,对实现煤基甲醇高效能量转换极其重要。甲醇电催化氧化当前存在的主要问题是常用的Pt基催化剂成本高、稳定性差并且易遭受类CO中间体毒害,阻碍了其性能提升。提高Pt基催化剂的抗中毒性能是开发高效MOR催化剂的关键问题。本论文在金属有机骨架（MOFs）衍生的碳基材料中引入Fe、N、Sn等元素,调控Pt与载体之间的相互作用,设
论文部分内容阅读
甲醇电催化氧化反应（MOR）主要应用于直接甲醇燃料电池（DMFC）或电解甲醇制氢,对实现煤基甲醇高效能量转换极其重要。甲醇电催化氧化当前存在的主要问题是常用的Pt基催化剂成本高、稳定性差并且易遭受类CO中间体毒害,阻碍了其性能提升。提高Pt基催化剂的抗中毒性能是开发高效MOR催化剂的关键问题。本论文在金属有机骨架（MOFs）衍生的碳基材料中引入Fe、N、Sn等元素,调控Pt与载体之间的相互作用,设计具有高MOR电催化活性的铂基电催化剂。首先利用金属有机骨架（MIL-100）为前驱体,成功制备具有高比表面积的碳材料,表征测试证明以此为载体有利于获得高分散的Pt纳米颗粒。同时,载体中的Fe物种与Pt之间的发生强相互作用,Fe物种的电子向Pt迁移,这种电子效应减弱了金属Pt与中间产物CO之间的化学吸附强度,增强催化剂的抗CO中毒能力。Pt/Fe-PC-700催化剂在酸性介质中MOR的质量比活性达到745 m A mgPt-1,是商业Pt/C(246 m A mgPt-1)的3.03倍。为进一步提高催化剂的活性及稳定性,通过一种简单的方法制备了氮掺杂碳复合材料（Fe-N-PC）,并将其作为催化剂载体,发现氮掺杂能有效提高碳材料石墨化程度,且能促进Pt的分散和锚定,有利于获得尺寸更小和分布更均匀的Pt纳米颗粒,这提高了甲醇电催化氧化活性、稳定性以及抗CO中毒能力。其中Pt/Fe-N-PC-700在酸性介质中MOR质量比活性为844 m A mgPt-1,是Pt/Fe-PC-700催化剂(745 m A mgPt-1)的1.13倍,并且稳定性（500圈CV测试）提高26.88%。Pt基催化剂不仅可以通过电子效应,改变Pt与CO的吸附强度提高抗中毒能力,还可以通过提供活性含氧物种(OHads)加快CO氧化促进CO从Pt表面脱附。通过添加嗜氧金属Sn对Pt基催化剂进行改性:一种策略是添加Sn O2制备了Pt/Sn O2-PC催化剂,研究了Sn O2与PC质量比对催化剂性能的影响。Sn O2的存在不仅提高催化剂稳定性,而且其提供的OHads物种可以促进相邻Pt表面吸附的类CO中间体的氧化,提高了催化剂抗中毒能力。Sn O2与PC质量比为5/15时催化剂性能最佳,MOR的质量比活性为727 m A mgPt-1,是商业Pt/C催化剂(246 m A mgPt-1)的2.95倍,并且在电化学反应过程中能有效避免活性金属Pt的溶解,从而提高材料的稳定性（500圈CV测试性能下降13.24%）。另一策略是引入金属Sn与Pt形成金属间化合物,制备Pt Sn/PC催化剂。当两者原子比为1/2时催化剂在酸性介质中MOR的质量比活性达到678 m A mgPt-1,500圈CV测试后活性仅降低7.55%。
其他文献
多发性骨髓瘤是一种血液系统恶性肿瘤,约占所有癌症的1%,占血液恶性肿瘤的13%,目前仍无法治愈。随着免疫调节药物的应用,MM患者的预后得到明显改善。分子胶是一类新的治疗药物,它可以结合细胞中的E3泛素连接酶,以疾病相关的蛋白为靶点,对底物蛋白进行蛋白酶体途径的降解。免疫调节药物（IMID）是结合小脑蛋白（CRBN）以改变CRL4（CRBN）E3泛素连接酶功能的经典分子胶,用于治疗多种血液系统恶性肿
随着新一轮基础教育的不断改革,器乐教学逐渐成为了音乐教学的重要手段,而口风琴有着体积小、易于学习等诸多优势,将其引入音乐课堂对于提升小学生的音乐表现力、感受力以及创造力等素养有着不容小觑的促进作用,具体表现在把握音准、促进合唱、自我展现以及共同协作等多个方面。口风琴的引入还可以提激发学生的学习兴趣,让学生做到唱中有奏、以奏助唱、以奏助赏。因此,笔者基于中高年级学生的实际特点,在本文总结了以下几点教
能源是经济发展的动力,也是社会经济运行与人类生存与发展的基础,更是社会稳定与国家安全的重要物质保证。能源的短缺是社会动荡的开始,20世纪70年代和80年代接连爆发了两次石油危机,石油输出组织（简称“欧佩克”）因不满以美国为首的西方国家的中东政策,对西方国家采取石油禁运的措施,这导致了石油的价格从几美元一桶迅速提高到30多美元一桶。进而导致缺油国家的工业生产成本大幅度上升,出现了因为石油短缺而导致经
音乐教育需要丰富的想象及创造创新,教师若能有意识地培养、激发学生的创造创新能力,学生便可在习得音乐知识的同时,提升创造创新的能力。
非对称齿轮具有承载能力大、体积小、重量轻、使用寿命长等优点,能显著提高齿轮的传动性能,广泛应用于航天、航空的高速、重载、大功率齿轮传动场合,其制造精度直接影响其传动性能和使用寿命。非对称齿轮加工方法与对称齿轮加工方法类似,主要包括铣齿、滚齿、插齿、磨齿、剃齿等,其中滚齿用于齿轮粗加工,磨齿和剃齿用于齿轮精加工,而插齿作为一种展成加工方法,具有齿形加工精确、加工适应性好,可加工外齿轮、内齿轮、多联齿
随着化石燃料的日益短缺,可再生能源发电越来越被人们所重视,而在众多可再生能源中,太阳能的使用尤为广泛。但光伏发电由于会受到太阳光照强度、温度等外部因素的影响,其输出功率会有较大的波动,所以在大规模并网时仍存在一些障碍。针对该问题,在光伏发电系统中引入混合储能设备去抑制光伏系统的能量波动,提高光伏并网的电能质量。为了提高光伏电池对光能的利用率,需要在系统运行的过程中对其进行最大功率点跟踪（MPPT）
随着电子工业、传感技术、通信技术、人工智能的不断发展,各个领域逐渐开始逐渐普及移动机器人技术,该技术显著解放了生产力,提高了人们的生活质量。同步定位与地图构建（SLAM,Simultaneous Localization and Mapping）技术随着各类传感器的不断发展逐渐成为当前机器人领域的热点研究之一。其中ORB-SLAM2作为目前最优秀的SLAM系统之一,有着计算量小,运行速度快等优点,
电火花加工（EDM）工件表面最重要的特性之一是变质层和残余应力。为了研究碳化硅陶瓷材料电火花加工过程中产生的变质层和残余应力问题,本文使用有限元仿真分析对表面变质层和残余应力的产生机制及其分布进行了建模。对单脉冲放电和多脉冲放电形的电火花加工蚀除过程进行了分析,研究SiC材料在放电蚀除下的热通量的高斯分布,用于恒定脉冲时间和不同放电半径的分析。通过仿真分析电火花加工SiC放电过程,工件的熔化区存在
将师爱作为小学生音乐创造能力发展的重要动力，使学生在师爱的情感激励作用下以积极的态度参与到音乐学习环节中，为其音乐创造活动参与奠定必要的能力基础，最终实现促进其音乐创造力发展的重要目标。在小学音乐教学中，为了以师爱灌溉音乐课程中的每一名学生，让学生在教师充沛的情感中提高音乐创造能力，教师应先制定具体的教学策略，有针对性地将教师的情感渗透在音乐教学的各环节中，切实为学生的素养培养打下重要基础。