钯/镍负载型铈基氧化物材料的制备及其净化汽车尾气的研究

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汽车已经成为人们不可缺少的代步工具,汽车行驶过程中产生的CO、NOx、CH等尾气对人类的生存和环境的可持续发展造成巨大的危害。传统的汽车尾气净化剂多使用Pt、Pd、Rh等,然而由于其成本高且资源少,因此我们要降低Pt、Pd、Rh的用量或寻找催化效果相当的非贵金属来代替它们。CeO2具有优良的储放氧性能和热稳定性能,可以作为尾气催化剂的替代材料,所以通过掺杂或负载其他金属的方式去改性CeO2成为研究热点。基于以上研究发现,我们以铈基复合氧化物材料为载体,然后通过沉淀-沉积的方法负载钯或镍去制备汽车尾气催化剂,并以CO+O2、CO+NO、CO+NO+CH为主要催化模型,进行我们的课题研究,具体研究内容如下:(1)二氧化铈载钯催化剂的制备及其CO催化性能的研究以Ce(NO3)3 6H2O为铈源,C6H12N4为沉淀剂,(C6H9NO)n-K3O为分散剂,选择一步水热的方法合成了直径大约为20 nm的CeO2纳米颗粒,并通过改变PVP、HMT的加入量和反应温度,得到分散性好、结晶性好的CeO2载体。然后选择沉积-沉淀的方法把Pd负载于CeO2载体上,得到了负载型的Pd/CeO2-NP纳米催化剂。其中,CeO2纳米颗粒在270℃时对CO完成100%的转化,并且负载Pd后,在120℃时对CO完成100%的转化。因而,负载型的Pd/CeO2-NP在CO催化氧化反应中有更好的低温活性。(2)铈锆复合氧化物载钯催化剂的制备及其CO+NO催化性能的研究分别用CO(NH2)2、NH3·H2O、Na2CO3为原料合成了铈锆载体,并通过XRD、TEM、Raman、BET等表征与分析,最终选择了以NH3 H2O为原料制备出的Ceo.5Zro.5O2作为载体。然后,我们采用沉淀-沉积的方法成功制得了负载型Pd/Ce0.5Zr0.5O2纳米催化剂,并探究了钯负载量的不同对CO+NO催化转化产生的影响,也探究了 Pd对于CO还原NO反应的作用。其中,载钯量为2%的铈锆固溶体催化剂表现出最好的催化效果,其在380℃下完成96%左右的CO转化率,在170℃下完成100%的NO转化率。(3)堇青石整装汽车尾气催化剂的制备及其三效催化性能的研究采用水热法合成了 CeO2纳米棒并通过沉淀-沉积法在其表面上负载了 NiO。然后以堇青石蜂窝陶瓷作为骨架,并在其表面涂覆改性的γ-A12O3溶胶。再把负载了 NiO的二氧化铈活性组分涂覆在堇青石上,最终制备了整装的汽车尾气催化剂,并对其进行模拟汽车尾气(CO+NO+C2H6)催化性能测试,整装汽车尾气催化剂对CO和NO能实现100%的转化效果,对C2H6能实现95%以上的转化效果。结合测试结果,我们认为整装汽车尾气催化剂保持了活性组分良好的催化活性,在汽车尾气处理领域有良好的应用前景。
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