咔咯—二氧化钛复合催化剂的制备及其去除环境污染物的研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lfhua2002
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
咔咯(Corrole)分子是由四个吡咯环共轭相连形成的新型卟啉类大环化合物,在两个吡咯环中间存在一个直接相连的C-C键,大环中心存在三个N-H键。与卟啉分子相比,咔咯分子虽具有较小的内腔,却能够稳定结合高价态的金属离子,而且,咔咯环周边的三个meso位和8个β位上都可引入相同或不同的取代基,因此,我们可以通过改变大环周边取代基的位置、种类、数量或者中心金属离子等方式,来调控其前线轨道能级,进而调控化合物光谱吸收范围。咔咯化合物独特的分子结构使其具有优良的物理、化学性质,研究表明该类化合物在催化剂、传感器、敏化太阳能电池、非线性光学材料和光动力学治疗等领域有着巨大应用潜力。为了充分拓展咔咯化合物的应用,本文通过化学键接枝或物理负载等方式,把咔咯分子负载在半导体二氧化钛的表面,制备了一系列咔咯-二氧化钛复合催化剂,通过在可见光照射下催化降解环境污染物,如偶氮染料酸性黑1(AB1)、罗丹明B(RhB),评价新型复合催化剂的催化性能,考察了催化剂的稳定性,此外,也讨论了新型催化剂光催化降解污染物的机理。主要研究内容如下:1、化学接枝法合成咔咯-二氧化钛复合催化剂及其去除AB1的研究用5,10,15-三-(4-氨基苯基)咔咯(TNPC)化学接枝到缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷(GPTMS)改性的二氧化钛表面制备了一种新型有机-无机复合光催化剂TNPC-GPTMS/TiO2。通过各种光谱(DRS、Raman和FT-IR)和电子显微镜(TEM和SEM)对催化剂进行了结构和形貌表征,并证实了咔咯分子与二氧化钛间化学键的存在。在可见光照射条件下,对比研究了纯TiO2、GPTMS/TiO2和TNPC-GPTMS/TiO2复合催化剂用于降解偶氮染料酸性黑1(AB1)的降解效果。结果表明,TNPC-GPTMS/TiO2光催化剂比纯TiO2和GPTMS/TiO2表现出更高的光催化活性。相同条件下,0.004 wt%TNPC-GPTMS/TiO2复合催化剂表现出最高的光催化降解效率。此外,对TNPC-GPTMS/TiO2复合催化剂循环稳定性研究的结果表明,经过四次连续循环后,催化剂对AB1的降解率仍然可以保持在89.9%,说明该类催化剂具有良好的稳定性。最后,结合捕获实验的结果,提出了该类催化剂光催化降解环境污染物的机理。2、物理负载法合成咔咯-二氧化钛复合催化剂及其去除RhB的研究设计合成了六个带有不同取代基的自由咔咯和金属钴咔咯化合物M[Cor(RO-Ph)3-n(Ph)n](M=H3,Co,n=0-2,R=COOCH3Ph)。通过简单的物理负载法制备了上述六种咔咯与二氧化钛的复合催化剂M[Cor(RO-Ph)3-n(Ph)n]-TiO2。该物理负载方法耗时较少,步骤简单。用XRD、FT-IR和SEM等测试表征了催化剂的结构和形貌,结果表明,咔咯分子负载到纳米二氧化钛表面后并没有改变二氧化钛的内部晶型结构,使其仍然保持为标准锐钛矿相,复合催化剂为纳米球状结构。该类复合催化剂首次应用于可见光照射下降解废水中的罗丹明B,表现出优良的光催化性能。在可见光照射四个小时后,纯TiO2可以将罗丹明B的降解率至53.8%,催化剂H3[Cor(RO-Ph)(Ph)2](1)-TiO2、H3[Cor(RO-Ph)2(Ph)](3)-TiO2和H3[Cor(RO-Ph)3(Ph)](5)-TiO2可以将罗丹明B的降解率提高至86.6%,催化剂Co[Cor(RO-Ph)(Ph)2](PPh3)(2)-TiO2、Co[Cor(RO-Ph)2(Ph)](PPh3)(4)-TiO2和Co[Cor(RO-Ph)3(Ph)](PPh3)(6)-TiO2对罗丹明B的降解率可以高达90.7%。因此,其催化效率符合以下顺序:Co[Cor(RO-Ph)3-n(Ph)n](PPh3)-TiO2>H3[Cor(RO-Ph)3-n(Ph)n]-TiO2>TiO2,研究结果说明不论是自由咔咯分子还是金属咔咯分子负载在二氧化钛表面形成的复合催化剂都具有优良的光催化性能,并且这些催化剂均可以通过简单抽滤等处理,即可实现重复使用。
其他文献
湖北教育出版社今年4月出版了《当代美国翻译理论》(郭建中编著)一书,这是“外国翻译理论研究丛书”中的首部专著。全书分为11章,详细介绍了美国早期翻译研究、阐释学与翻译研
融资担保机构在解决中小企业融资方面发挥着重要作用,但在过去三年中,融资担保机构的补偿率较高,中小企业的违约率也越来越高。这种情况对融资担保机构的风险管理提出了严格的要求。融资担保机构必须科学有效地识别担保对象中可能发生的风险,并在问题产生后,制定健全的风险规避策略。本文通过研究国内外学者的文献结果,基于风险管理的相关理论基础,以S融资担保公司为主要研究对象,对于S融资担保公司的发展历程、经营现状以
本文以STC89C52单片机为控制核心,设计ADE7755单相表计量芯片与NRF24L01无线模块相结合的区域电量计量系统。系统分为总机、主机和从机,总机和主机通过GPRS实现远程无线通信
随着我国改革开放的不断加深,国外背景的银行及金融中介开始以参股、入股的方式进入我国,依靠充足的资金、国际化的经营模式、精细化的管理及对服务人员的高标准严要求,冲击
时变扩散系数是影响反应扩散系统动力学性质的重要因素,也是斑图动力学研究的热点和难点之一。本文综合运用偏微方方程级数、复数函数等理论与方法研究了时变扩散系数对反应
随着社会的不断进步和科学技术的迅速发展,全世界范围内传统化石燃料的快速消耗和严重的环境污染制约了社会的可持续发展。因此,清洁能源的开发是解决上述问题的最有效途径之
本论文针对在粒子物理标准模型的框架下,加入标量场作为暗物质粒子,开展理论模型和唯象研究。粒子物理标准模型很好地描述了基本粒子的组成,以及基本粒子间的相互作用,很好地
风成沉积序列的物源研究对揭示古环境具有重要意义,研究黄土高原红粘土沉积序列的粉尘来源、搬运动力及其时空变化有助于我们更大时空尺度上的古环境反演工作。本文采集和收
研究目的:通过分析南方汉族健康大一学生ACE基因I/D多态性与体力活动的关联,试图探寻遗传与体力活动的关系,以期为大学生的体质健康提供参考和理论依据。研究对象与方法:本研
目的:运用基于体素的形态测量学(Voxel-based morphology,VBM)及局部一致性(Regional Homogeneity,ReHo)方法探讨阻塞性睡眠呼吸暂停低通气综合征(Obstructive sleep apnea hypopnea syndrome,OSAHS)患者脑灰质结构的变化及神经活动改变。方法:招募年龄、教育年限、世居海拔高度相匹配的31例OSAHS男性患者及30