东亚对流层臭氧特征分析及数值模拟研究

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臭氧(O3)是大气中至关重要的化学组分,在全球气候变化和大气环境中扮演关键角色。对流层臭氧不仅是主要的温室气体,而且是城市大气中重要污染物,由于其在气候变化、空气质量和人体健康方面具有重要影响而备受关注。随着经济迅猛发展,东亚地区光化学污染问题日益严重。开展对流层臭氧特征分析和数值模拟研究,对认识臭氧变化趋势以及探究气候变化和空气污染的相互作用具有重要的科学意义。本文综合运用资料分析和数值模拟的研究方法,分析了对流层臭氧年际和季节变化规律,检验了区域气候化学模式(RegCM4+Chem)在东亚地区的模拟性能,研究了东亚夏季风强弱变化对臭氧的影响。通过研究,得到以下主要结果:首先,基于臭氧地表和卫星观测资料,分析了对流层臭氧年际和季节变化特征。对东亚酸沉降网(EANET)地表臭氧资料分析表明,2012年东亚近地层臭氧平均背景浓度约为41.4 ppb,从2000年~2012年,地表臭氧浓度主要呈上升趋势,平均增长率为+0.56 ppb/yr,单站最高达到+1.53 ppb/yr。东亚地表臭氧季节变化主要呈双峰型,其中春季(4月、5月)臭氧浓度最高,最高值为50.8 ppb,次高值出现在秋季(9月、10月),夏季和冬季臭氧浓度值最低,最低值为23.6 ppb单站最大振幅可达45 ppb。城市站的氮氧化物(NOx)浓度最高,臭氧浓度最低;本底站NOx浓度最低,臭氧浓度最高;郊区NOx和臭氧浓度介于背景站和城市站之间。对OMI/MLS对流层臭氧柱浓度(TCO)资料的分析发现,东亚TCO平均值为32.2DU,整体呈东高西低的分布。青藏高原是TCO的极低值区,区域最低值约为21.2DU,高值中心位于中国东部,区域最高值约为39.3DU,东亚TCO存在明显的南北向梯度。东亚TCO值6月份最高,最高值为38.2DU,11月份最低,最低值为27.7DU,且TCO高值中心有明显季节性的南北移动现象。其次,利用全球再分析资料和EANET观测资料,评估了 RegCM4+Chem对臭氧的模拟性能。结果表明,RegCM4+Chem能准确模拟东亚地区气象场特征和近地层臭氧浓度水平及其季节变化,其中模拟的2009年1月~12月气象场与全球再分析资料EIN15和NNRP1的结果基本一致,地表臭氧模拟与观测平均偏差为3.5ppb,相对偏差为9.6%,季节变化相关系数为0.72。青藏高原、珠三角、四川盆地和华北是地表臭氧的极高值区,中国东北和西南地区则是地表臭氧的极低值区。在海洋上,臭氧存在明显的南北向梯度。2010年6月的高温个例模拟结果表明:RegCM4+Chem对高温条件下爆发高浓度臭氧污染的过程具有较强模拟能力,地表气温和臭氧浓度值具有一致的变化趋势,两者具有显著的正相关关系。2010年6月份的高温过程中东亚北部气温和臭氧分别升高了 2.67℃和3.91ppb,气温和臭氧比平均值分别高14.2%和15.1%,臭氧净生成量增加和干沉降量减少是导致高温条件下近地层臭氧逐渐升高的关键因素。最后,综合利用3种不同季风指数表征东亚夏季风强弱变化,通过合成分析和过程分析研究夏季风强弱变化影响臭氧的主要机制。结果表明,2001年、2002年和2004年为东亚夏季风偏强年份,2003年、2008年和2010年为东亚夏季风偏弱年。东亚夏季风强弱变化能显著影响低层臭氧的空间分布,当夏季风偏强时,东亚中部(28°N~42°N)臭氧减少,北部和南部臭氧增多。夏季风强弱年5~8月近地层臭氧浓度差异范围-6.5~6.9ppb,其中8月臭氧差异最明显。4个月平均浓度差异范围为-3~3.8ppb,区域变化幅度为-10%~12.5%。过程分析表明导致强弱夏季风年臭氧分布差异的主要因素是化学过程和平流作用。东亚夏季风的年际变化主要通过风场和环流场,影响臭氧平流输送过程;通过云,向下短波辐射和气温,影响臭氧化学反应过程。两者的共同作用导致了近地层臭氧空间分布的变化。
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