新型改性膨胀石墨的制备及其催化性能的研究

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膨胀石墨(EG)是由鳞片石墨制备成的一种疏松多孔的蠕虫状物质,具有发达的网络状孔隙结构,较大的比表面积,较高的表面活性,是一种具有较高化学稳定性的,环境友好的廉价液相吸附材料。TiO2是一种新型的廉价无毒的高效光催化材料。以膨胀石墨负载TiO2而得到的复合材料不仅具有吸附性能,而且还具有光催化性能,这为环保材料的研究提供了新的思路和热点。本文以钛酸正四丁酯为钛源,氯化高铁为铁源,膨胀石墨(EG)为载体,以比较新颖的方法制备出TiO2/EG和TiO2/Fe/EG复合材料,用以对苯酚模拟废水的吸附和光降解研究。主要研究内容包括:1、采用化学氧化法制备低硫膨胀石墨,研究了膨胀容积的影响因素。以鳞片石墨899为原料,运用四水平五因素正交实验确定最佳工艺条件。以溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶以及负载三价铁离子的TiO2溶胶,分别用两种方法将溶胶负载到膨胀石墨上,制成两种不同的负载TiO2的膨胀石墨(TiO2/EG)。采用量筒法分别对膨胀石墨及其复合材料的膨胀体积进行了对比。采用SEM和XRD分别对膨胀石墨及其复合材料的微观形貌和相结构进行了分析。2、研究了不同pH值、不同温度、不同时间下膨胀石墨对苯酚的吸附性能。对EG和两种不同负载方法制备出的TiO2/EG进行了苯酚的吸附和降解性能做了对比和研究。在各种不同条件下,如:降解时间、苯酚初始浓度、膨胀石墨用量、TiO2负载量、不同的光照条件等,对TiO2/EG去除苯酚进行了研究。对TiO2/Fe/EG去除苯酚的能力做了研究,内容有:三价铁离子的掺杂量对苯酚去除的影响、双氧水存在时,以及苯胺存在时对苯酚去除效果的影响。并初步探讨了TiO2/EG和TiO2/Fe/EG对苯酚的吸附和光降解作用的机理。结果表明:1、制备EG的最佳工艺条件为鳞片石墨:HNO3:H3PO4:KMnO4质量比=1:1.65:1.92:0.18;酸化温度为60℃;酸化时间为40 min,微波膨化时间20秒。这样制备出的EG膨胀体积在250 mL/g左右。用先负载后膨胀的新方法制备出来的TiO2/EG比用先膨胀后负载的方法制备出的TiO2/EG具有更大的膨胀体积,外观维持蓬松的蠕虫状态。负载TiO2的膨胀石墨已经形成,且TiO2呈锐钛型。但由于掺铁量小,图谱上显示不明显。2、EG对苯酚的最佳吸附酸碱条件是pH为7,低温有利于苯酚的吸附。先负载后膨胀的TiO2/EG对苯酚的降解效果优于先膨胀后负载的TiO2/EG。在紫外光下TiO2/EG对苯酚的去除效果最好。掺杂Fe3+可使苯酚在可见光下也能较好地降解。负载载量为35%,Fe3+掺杂量为5%的TiO2/Fe/EG对苯酚的去除能力最强,在苯酚浓度为376.98 mg/L时,TiO2/Fe/EG投加量为3 g/L时,苯酚的去除量可达62.12 mg/g。体系中存在双氧水能促进苯酚的降解,存在苯胺则会减弱苯酚的吸附和降解。本文选用膨胀石墨作为纳米掺铁二氧化钛催化剂的载体,结合二者的优点,发挥其协同效应,制备出的光催化材料具有成本低,吸附性好,催化活性高等优点。可以作为一种具有良好的吸附降解性能的材料在环境保护中广泛应用。
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