【摘 要】
：
二维（2D）层状材料具有优异而又易于调节的电子结构和物理特性,是目前凝聚态物理、材料科学等学科的研究热点,在光/电催化、电池、光学器件和传感器等领域具有巨大的应用潜力。特别是新一代的碳氮基二维有机聚合物,例如带隙适中的石墨相氮化碳（g-C3N4）和组分可调的硼碳氮（BCN）等,具有催化活性高、性能稳定、环境友好等优点,已经成为有机半导体光催化剂中最具发展潜力的明星材料。但是,传统工艺制备的碳氮基光
论文部分内容阅读
二维（2D）层状材料具有优异而又易于调节的电子结构和物理特性,是目前凝聚态物理、材料科学等学科的研究热点,在光/电催化、电池、光学器件和传感器等领域具有巨大的应用潜力。特别是新一代的碳氮基二维有机聚合物,例如带隙适中的石墨相氮化碳（g-C3N4）和组分可调的硼碳氮（BCN）等,具有催化活性高、性能稳定、环境友好等优点,已经成为有机半导体光催化剂中最具发展潜力的明星材料。但是,传统工艺制备的碳氮基光催化剂由于光吸收能力较低、光生载流子复合快、活性位点少等因素,导致其表观量子产率较低。通过设计纳米结构和构建异质结可以有效的解决上述问题,提升光催化效率。本论文基于分子自组装策略设计和制备了几种高效的碳氮基非金属纳米材料,通过结构分析、光催化性能测试和机理探讨,系统的研究了电子结构、能带结构、形貌和组分对碳氮基纳米材料催化性能的影响。主要研究内容如下:（1）为了提升碳氮基半导体的可见光吸收能力和电导率,我们发展了一种基于分子自组装制备硫掺杂g-C3N4（S-CN）纳米管的简便方法。硫元素的掺杂不仅有效拓宽了g-C3N4基体的光吸收范围,而且改善了其导电性。同时,管状纳米结构还可以通过缩短电荷转移距离来有效地改善光生载流子的分离。因此,优化后的S-CN在硫掺杂和纳米结构的协同作用下具有优异的光催化表现。这一工作不仅有利于加快g-C3N4作为高效可见光响应型光催化剂的应用进程,而且为无模板制备纳米结构的非金属聚合物提供了一种简便的低温合成路线。（2）我们提出了一种基于硫酸诱导分子自组装,可控合成g-C3N4同质结的新方法。g-C3N4同质结（CNS-0.5N）的成功构建能够有效引导光生载流子在同质结界面上发生定向转移,增强电荷分离驱动力。研究结果表明,优化后的CNS-0.5N不仅表现出高效的降解有机污染物能力,而且具有优异的OER活性。在1 M KOH溶液中,CNS-0.5N表现出比贵金属IrO2催化剂还优异的OER性能(Ej10=301m V)。在可见光照射下,CNS-0.5N对Rh B的光降解动力学速率为2.38,是块状MCN的47.6倍。（3）为了提升碳氮基半导体的整体催化效率,我们在前两个工作的基础上,使用三聚硫氰酸、三聚氰酸和三聚氰胺三种分子组装的超分子复合物制得了组分、结构、界面可调的纳米管和纳米囊泡复合结构的g-C3N4同型异质结（SCN-CN）。SCN-CN的纳米复合结构为催化反应提供了丰富的活性位点、有效的传质通道、卓越的光捕获能力。另外,SCN-CN明确的界面和匹配的能带结构促进了光生载流子发生定向转移。同时,SCN-CN还具有较高的析氢和催化降解有机物活性,它在可见光（λ>420 nm）照射下的产氢效率高达2875μmol h-1g-1,是bluk CN的14倍,远高于此前报道的大多数石墨相氮化碳基同型异质结体系。（4）通过使用便利的一步热聚合法在不同的温度下对三聚氰胺和硼酸在水中组装的超分子晶体进行退火,发展了一种同时调控BCN的组分和形貌的新途径。研究发现碳氮基纳米材料的功能与组分关系密切,制得的BCN纳米棒在OER、重金属吸附和有机污染物降解等领域有广阔的应用前景。该研究成果不仅丰富了对碳氮基纳米材料组分与性能的关系的理解,而且为探索用于不同应用的碳氮基纳米材料提供了思路。
其他文献
水化硅（铝）酸钙凝胶,即C-（A）-S-H（包括C-S-H和C-A-S-H）,作为水泥基材料主要的水化产物,从根本上影响着混凝土的工程特性。面对严酷环境条件中离子侵蚀问题,矿物掺合料的使用改善了混凝土的耐久性,但影响了浆体中C-（A）-S-H的组成结构,最明显的就是钙硅比的变化。然而,目前关于不同钙硅比条件下,C-（A）-S-H结构和性能的变化规律及其与侵蚀离子的相互作用机理尚未明确。因此,本文结
我国对商业秘密的保护多是从实体法的角度出发，较少涉及诉讼程序的层面，商业秘密在诉讼程序中被泄露的风险很大。最高法院新发布的两个司法解释虽然增加了诉讼程序中商业秘密保护的规定，但仍然存在规定不明确、不具体、不全面的问题。以法院裁定形式发布的保密令是保护诉讼中商业秘密最为有效的措施，不仅有利于实现证据充分披露以发现真实，也有利于实现商业秘密保护与公正裁判之间的平衡。我国应构建依当事人申请启动，法院进行
桥梁主跨跨度的不断增大使得结构对风的动力作用变得更加敏感,大跨度桥梁的抖振研究也越加重要。气动导纳（AAF）的有效识别是预测桥梁抖振响应的关键。本研究集中于湍流风场的随机生成、桥梁基准模型气动导纳的风洞试验、桥梁主梁绕流的大涡模拟（LES）以及基于LES的典型桥梁主梁气动导纳的识别。主要工作和结论如下:为生成满足桥梁风工程大涡模拟要求的入口湍流风场,基于离散再合成的随机流动生成（DSRFG）方法合
在保护非物质文化遗产的背景下,政府与学界已普遍认识到丰富多彩的信俗文化是地方传统文化的重要组成部分,具有促进文化、经济发展的现实价值。本文以在湘南桂北地区有着深刻历史渊源和厚重文化沉淀的寿佛信俗为例,探讨传统的信俗文化空间在当前文化生态背景下的适应性重构问题。文章认为寿佛信俗的很多文化传统与当代社会的价值需求之间本自契合,然而因文化生态的突变致使信俗文化空间产生了文化变异,迷失了传统价值,从而与当
2021年9月，中共中央、国务院印发了《知识产权强国建设纲要（2021-2035年）》，将知识产权保护工作推向了新的高度。纲要明确提出，要制定修改强化商业秘密保护方面的法律法规，不断加强商业秘密保护。继最高人民法院2020年出台《关于审理侵犯商业秘密民事案件适用法律若干问题的规定》后，2021年实施的《中华人民共和国刑法修正案（十一）》对侵犯商业秘密罪的规定也做了修改：删除了原《刑法》中的“
低秩张量数据,如高光谱图像、多光谱图像、视频图像等,在实际应用中扮演着重要角色.然而由于成像设备、成像环境及传输条件等因素限制,张量数据在获取和传输过程中不可避免地面临各种退化问题,例如噪声污染、数据缺失等.为了提高张量数据后续的应用价值,需要从退化数据中恢复出干净高质量的原始数据.而要实现张量数据恢复,需利用原始数据的内在结构特征,从张量数据中挖掘出能凸显其特征的先验信息,例如低秩性、局部光滑性
在构建国内经济大循环的战略目标下,我国社交电子商务的发展质量亟待提高。销售模式设计不当导致的社交电子商务所具有的高效率传播信息和提高消费者额外效用等天然优势无法发挥作用是我国社交电子商务发展质量不高的主要原因。然而,匮乏的社交电子商务系统研究使得零售商难以获得有效的理论指导其销售模式设计。基于此,本文以我国目前三种最为主要也是最为重要的社交电子商务销售模式——推荐奖励模式、网络团购模式和网络众筹模
具有独特生理代谢优势的微生物在各领域都具有重要的作用。快速,灵敏和可靠地检测微生物,对于确保人类健康和公共安全至关重要。筛选高普适性、特异性的微生物靶标,开发通用性高、灵敏度高、成本低廉的微生物检测方法是微生物检测的关键所在。微生物小亚基核糖体RNA（small subunit ribosomal RNA,SSU rRNA）包括16S rRNA、18S rRNA等,由于具有独特的结构,成为微生物检
水稻（Oryza sativa L.）是最重要的粮食作物之一,我国有一半以上的人口以稻米为主食,随着我国人口的不断增涨,进一步提高水稻的产能是保障国家粮食安全的重要基础。因此,水稻的高产、优质、高抗已成为当前水稻育种工作的主要目标。水稻的生长发育受到多种外界信号的影响,类受体蛋白激酶（Receptor-Like Kinases,RLKs）在外界信号响应过程中起重要的作用。RLKs通过胞外受体结构域
石墨烯纳米材料作为一类具有优异的光学、热学、电学和力学性能的新型纳米材料,在电子、能源、催化、传感和生物医学等各个领域得到了广泛的关注和研究。而石墨烯纳米囊复合材料是石墨烯包裹不同材料（例如药物、纳米颗粒、聚合物、氧化物和细胞）形成的结合体。它比单独的石墨烯具有更多的功能和更优异的性能,在微型/纳米电机、生物传感平台、生物成像剂、药物递送系统、潜在的肿瘤治疗替代品、环境修复平台、先进的电池和新型超