【摘 要】
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21世纪以来,过度使用化石燃料导致空气环境污染和全球气候变暖,开发清洁、可再生的化石燃料替代品已是当务之急。氢气是一种有前途的能源载体,其能量密度远远超过汽油和煤炭。与此同时,氢气燃烧产物是水,不会产生环境污染。电解水制氢技术是一种高效、无污染的制氢方法。一般来说,电催化水分解由两个半反应组成,即析氢反应（HER）和析氧反应（OER）。电催化制氢的阻力主要来自于缓慢的动力学所导致HER和OER中高
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21世纪以来,过度使用化石燃料导致空气环境污染和全球气候变暖,开发清洁、可再生的化石燃料替代品已是当务之急。氢气是一种有前途的能源载体,其能量密度远远超过汽油和煤炭。与此同时,氢气燃烧产物是水,不会产生环境污染。电解水制氢技术是一种高效、无污染的制氢方法。一般来说,电催化水分解由两个半反应组成,即析氢反应（HER）和析氧反应（OER）。电催化制氢的阻力主要来自于缓慢的动力学所导致HER和OER中高的过电位,目前性能最佳的电催化剂都是基于昂贵和稀缺的贵金属,如铂、二氧化铱以及二氧化钌等。然而,贵金属因高成本和低储量严重阻碍了电催化剂的大规模应用。因此,研究储量丰富、价格低廉、高效且稳定的电催化剂是实现清洁能源转化的关键。本文设计合成了具有高催化活性和稳定性的镍基催化剂,研究了纳米多孔NiCoP（np-NiCoP）催化剂的HER过程和纳米多孔NiFeCoP（np-NiFeCoP）催化剂的HER、OER以及全解水的电催化性能,主要的研究内容如下:（1）采用电化学脱合金法制备了非晶态的np-NiCoP催化剂,并对其析氢性能进行研究。Ni和Co元素的协同效应提高了活性位点的本征催化活性,这使得np-NiCoP催化剂具有高的转换频率（TOF）,进而在1.0 M KOH溶液中具有良好的HER催化性能,在10 mA cm-2的电流密度时的过电位为114 mV,塔菲尔斜率为57.3 mV dec-1。此外,np-NiCoP催化剂有良好的稳定性,在1.0 M KOH溶液中经过20 h稳定性测试后性能保持稳定状态。（2）采用电化学脱合金的方法制备了非晶态自支撑结构的np-NiFeCoP催化剂。其中,Fe元素改善了材料OER催化性能。np-NiFeCoP催化剂的自支撑结构避免了粘结剂使用,有利于离子扩散并且提供了充足的空间促进氢气的析出同时改善了反应动力学。由于np-NiFeCoP催化剂的双连续纳米多孔结构、无序原子排列、丰富的活性位点以及各种过渡金属的协同效应,所以它具有良好的电催化活性,在1.0 M KOH溶液中,10 mA cm–2电流密度下OER和HER的过电位分别为244 mV和105 mV。将np-NiFeCoP作为双功能催化电极搭建全解水电解池,在10 mA cm-2电流密度下测得的水分解电压为1.62 V,同时在10 mA cm-2的电流密度下经过20 h的测试后电流基本保持稳定,显示出np-NiFeCoP催化剂具有优异的催化稳定性。
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