【摘 要】
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调控单原子催化剂中单原子的配位结构,实现碱性溶液中的析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）的水分解和氢吸附过程的同时优化,不仅能够实现高效产氢,而且有助于指导对于单原子催化剂的进一步优化。（1）本文利用激光液相烧蚀的方法合成了NiRu单原子合金催化剂。单个Ni原子被原位氧化然后嵌入Ru基体中。通过调节前驱体Ni Cl2溶液的浓度可以调控Ru基体中氧化Ni原子的浓
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调控单原子催化剂中单原子的配位结构,实现碱性溶液中的析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）的水分解和氢吸附过程的同时优化,不仅能够实现高效产氢,而且有助于指导对于单原子催化剂的进一步优化。（1）本文利用激光液相烧蚀的方法合成了NiRu单原子合金催化剂。单个Ni原子被原位氧化然后嵌入Ru基体中。通过调节前驱体Ni Cl2溶液的浓度可以调控Ru基体中氧化Ni原子的浓度:前驱体浓度高,氧化的Ni原子以Ni O的形式析出,前驱体浓度低,氧化Ni原子则以单原子形式掺入Ru基体中,从而得到局部氧化的NiRu单原子合金;（2）测试了NiRu单原子合金催化剂的碱性HER性能,同时也测量了其OER性能以观察其工业应用前景。电化学测试发现,随着前驱体浓度的上升,HER和析氧反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）的性能均优于L-Ru的性能。在前驱体浓度为0.2 mmol L-1时得到的样品NiRu-0.2的碱性HER性能优于其他所有浓度下得到的样品,10 m A cm-2时的过电势为17 m V,碱性OER的过电势为210m V@10 m A cm-2,测试其全解水的电压为1.5 V@10 m A cm-2,优于目前大部分用于全解水的单原子催化剂;（3）通过物相表征、同步辐射和电子结构的表征拟合了样品的实际原子模型。通过密度泛函的计算发现,氧化的Ni的引入在单原子合金表面构建了一个独特的原子级界面。在这个界面上,Ru原子首先吸附水分子,氧化的Ni单原子引入的O原子对于水分子其中一个氢原子的吸附能力使得水分子的H-OH容易断裂,从而促进质子的产生,使得水分解以较低的势垒进行。然后,质子在O原子上重新结合生成H2,从而实现了整个碱性HER的高效进行。
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