稀土掺杂NaGdF4上转换纳米晶在食用合成色素苋菜红的检测研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shenjin62
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近年来食用合成色素滥用导致的食品安全问题层出不穷。为了更好地监管食用合成色素在食品领域的合理使用以确保食品安全,准确而快速的获得食品中色素含量意义重大,因此,设计和构建灵敏、简便以及低成本的食用色素检测平台至关重要。上转换纳米晶作为一种新型光学探针在重金属离子等领域的检测应用广泛,为获得高的检测灵敏度,上转换纳米晶需要具备优异的光学性能。本文,以实现高灵敏度色素苋菜红浓度分析为导向,从透射电子显微电镜(transmission electron microscope,TEM)原位观测NaGdF4纳米晶颗粒的成核结晶过程出发,以期制备出光学性能优异的上转换纳米晶,并在此基础上通过包覆惰性壳层来钝化纳米晶生长过程中出现的表面缺陷态,进一步优化纳米晶的光学性能。最后,将优化后的NaGdF4:Yb3+,Er3+@Na YF4上转换纳米晶作为探针用于食用合成色素苋菜红浓度检测。具体研究内容如下:首先,采用共沉淀法制备NaGdF4纳米晶,利用TEM原位观察纳米晶的成核结晶过程,探究前驱体浓度与纳米晶成核结晶之间的关系。研究表明,在TEM电子束的辐照下,NaGdF4前驱体的成核有两种情况:前体浓度高时,纳米晶的成核结晶经历前驱体分相、富相前驱体形成不稳定团簇体、形核结晶的过程。前体浓度较低时,在TEM电子束辐照下直接形成小晶核随后游离原子贴附完成形核和结晶过程。此外,生长过程中颗粒表面附着的有机配体以及表面原子排列不紧密均会以表面缺陷态的形式削弱上转换发光。其次,NaGdF4:Yb3+,Er3+上转换纳米晶的光学性能优化。通过上转换纳米晶的成核结晶与前驱体浓度之间的关系的探究,我们通过调节前驱体以及掺杂离子的浓度以获得尺寸均一、光学性能优异的NaGdF4:Yb3+,Er3+上转换纳米晶,通过包覆惰性壳层Na YF4,以钝化上转换纳米晶颗粒的表面缺陷态,进一步优化其光学性能。实验结果表明壳层包覆可以明显增强上转换纳米晶的发光强度,且不改变其激活剂离子的上转换发光机理。最后,探索了NaGdF4:Yb3+,Er3+@Na YF4上转换纳米晶对食用合成色素苋菜红浓度分析研究。为了使上转换纳米晶具有可循环检测的特性,我们利用环氧树脂对纳米晶进行封装获得固态传感器,通过表征封装前后纳米晶的光学性能,证实了该纳米晶光输出的稳定性。此外,苋菜红色素选择性吸收上转换纳米晶的能量,使得纳米晶的特定波段的上转换发光强度有所降低。因此。我们利用荧光强度比技术(fluorescence intensity ratio,FIR)建立了荧光强度变化与该色素浓度之间的关系。苋菜红水溶液浓度检测结果表明,我们所开发的色素传感器的检测灵敏度可达0.01mg m L-1,并表现出高选择性、高稳定性的特点。此外该固态传感器在市售饮料苋菜红浓度分析中也表现出可靠性与准确性。
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