【摘 要】
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共轭多孔聚合物是一种由轻质刚性骨架构成、比表面积高、环境稳定性良好、结构灵活可设计的新型材料,在气体吸附与贮存、环境水处理、能量存储与转化、催化和生物医学等领域有着广泛的应用,在近几年得到快速发展。共轭多孔聚合物的合成方式有很多种,但大多需要通过贵金属催化偶联得到碳-碳单键相连结构,部分通过非常规环境得到嗪环结构,还有通过Schiff碱反应得到的亚胺结构。近年来,由Knoevenagel缩合反应得
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共轭多孔聚合物是一种由轻质刚性骨架构成、比表面积高、环境稳定性良好、结构灵活可设计的新型材料,在气体吸附与贮存、环境水处理、能量存储与转化、催化和生物医学等领域有着广泛的应用,在近几年得到快速发展。共轭多孔聚合物的合成方式有很多种,但大多需要通过贵金属催化偶联得到碳-碳单键相连结构,部分通过非常规环境得到嗪环结构,还有通过Schiff碱反应得到的亚胺结构。近年来,由Knoevenagel缩合反应得到的具有全碳骨架共轭多孔聚合物引起了研究者们的关注。本文对发生Knoevenagel缩合反应的单体进行了分子设计,成功制备了一类新型共轭多孔聚合物,并对其性能进行了一定的探究:（1）6,6’-二甲基-3,3’-联吡啶及其衍生物的制备:以5-溴-2-甲基吡啶为单体,新制四（三苯基膦）镍为催化剂,通过Yamamoto偶联反应得到6,6’-二甲基-3,3’-联吡啶。随后在碘甲烷/无水乙腈体系中,80℃下恒温反应两周,得到1,1’,6,6’-四甲基-[3,3’-联吡啶]-1,1’-碘化吡啶盐。所得到的单体结合溶剂核磁、光谱、质谱等分析手段确认结构。并与1,3,5-三（4-甲酰基苯基）-胺、1,3,5-三（4-甲酰基苯基）-苯在超干N,N-二甲基甲酰胺中,利用哌啶作为碱催化剂,使单体间发生Knoevenagel缩合反应,得到了具有一定共轭性的聚合物材料。（2）5-（二氟甲基）异恶唑系列单体的设计及制备:利用一种无金属策略,以1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯（DBU）/三乙胺为碱催化剂,通过叠氮乙烯基化合物与二氟乙酸酐或氯二氟乙酸酐在溶剂中发生脱氮环化反应,得到了一系列5-（二氟甲基）异恶唑、5-（氯二氟甲基）异恶唑单体,反应体系适用于大多数取代的叠氮乙烯基化合物。所得到的单体结合溶剂核磁、光谱、质谱等分析手段确认结构。但与苯甲醛在N,N-二甲基甲酰胺溶剂中,以有机碱哌啶作为催化剂进行反应,利用溶剂核磁共振表征,无法得到新产物。（3）乙烯基桥联吡啶盐基共轭多孔聚合物的制备及性能研究:在超干DMF中,利用哌啶作为碱催化剂,使1,1’,6,6’-四甲基-[3,3’-联吡啶]-1,1’-碘化吡啶盐单体与不同芳香环取代的多醛单体在150℃下发生Knoevenagel缩合反应,得到了对应的乙烯基桥共轭多孔聚合物。所得到的聚合物结合溶剂核磁、光谱、氮气等温吸脱附、电镜等分析手段进行表征,确认其结构与微观形貌。最后对乙烯基桥联吡啶盐基共轭多孔聚合物的抗菌性能进行了探索,结果显示聚合物抑菌率最高能达到68%。
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