球磨法制备共价有机框架材料及其催化性能研究

来源 :中国环境科学研究院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chenzhipengo
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
共价有机框架(Covalent organic frameworks,COFs)是一类周期性排列、孔径可调、结构可设计的新型多孔结晶有机聚合物,在环境、能源、医药等领域具有广泛应用。COFs材料的制备方法大多以条件苛刻的溶剂热法为主,如何绿色简便制备COFs材料仍是当今的挑战。球磨法是一种基于固固反应的绿色环保制备方法,具有可规模化生产的潜在应用价值。本研究以COFs材料为研究对象,采用球磨法制备了3种COFs复合材料,并综合表征和实验共同探究了与有机污染物的作用机理,为COFs材料的设计合成提供新思路。主要结论如下:(1)采用球磨法设计合成了“三嗪基团催化中心-电子转移平台-吸电子基团”三元结构的COFs光催化剂(TpMA),展现出良好的介孔结构和优异的热稳定性。在可见光的照射下,TpMA在45 min内能够完全降解磺胺噻唑(120 mg/L),拟一级反应速率常数(0.1498 min-1)是其采用溶剂热法制备的TpMA的3倍以上。TpMA在纤维素和PVA废水中仍具备较高的稳定性和强抗干扰能力。(2)以COFs作为限制金纳米颗粒(Au NPs)生长的优良载体和稳定骨架,制备了超细Au NPs负载在COFs上的复合催化剂(Au@TpMA)。COFs表面的Au NPs的含量和粒径可根据前驱体的用量进行可控调节。Au@TpMA催化剂具有用量少、可还原相对高浓度的4-硝基酚、在短时间内实现高转化率的特点。(3)采用球磨法将磁性纳米颗粒与COFs材料进行混合研磨制备了具有超顺磁特性的磁性COFs复合材料(Fe3O4@TpMA)。在H2O2活化下,Fe3O4@TpMA催化剂对甲基橙展现出比单一材料(Fe3O4、TpMA)和混合材料(Fe3O4+TpMA)更高的降解率。降解机理以非均相反应机理为主,均相芬顿反应机理为辅。(4)基于固固反应的球磨法作为一种低成本、灵活简便的材料制备方法,可用于制备单一COFs材料和COFs复合材料,为COFs材料的制备和修饰提供了新路径,也为采用球磨法制备有机-无机杂化材料提供了新思路。
其他文献
滨海人工湿地以其独特的地理位置及特有的水质净化特点,成为入海污染物控制和近海海域富营养化防治的最后一道关口,也使得在人工湿地去除氮过程中发挥关键作用的细菌种群特征研究及氮降解菌的脱氮性能研究更具现实指导意义。基于此,选取位于海河入海口南侧滩涂浅海区的天津临港滨海人工湿地公园为研究区域,利用高通量测序技术探究整体的细菌种群特征及时空差异,并进一步以bamo A和nir(nir K和nir S)基因作
羰基化合物作为光化学反应的重要中间产物,它对自由基、臭氧以及二次有机气溶胶的生成都有着十分重要的贡献。近年来臭氧污染日益加重,开展大气羰基化合物研究有着重要的意义。本研究以山东省淄博市为研究区域,采用2,4-二硝基苯肼(2,4-dinitrophenylhydrazine,DNPH)离线方法开展春、夏、秋、冬四季城区点(钟楼)和背景点(鲁山)的羰基化合物采样分析;采用苏玛罐离线方法开展城区夏季多点
随着我国城镇化快速推进,大量氮释放到湖泊生态系统,过量的氮输入已对我国流域水环境健康构成了潜在威胁。针对北方典型农业退水型湖泊氮污染问题,以黄河中游大型灌区所在的乌梁素海流域为研究对象,揭示流域地表水及污染源总氮、氨氮和硝酸盐特征信息,使用氮氧双同位素技术和同位素质量守恒模型定量解析了排干和湖区水体氮污染来源的时间分布特征,通过构建乌梁素海流域SWAT模型估算各流域分区总氮负荷,阐明流域氮负荷的空
湖泊富营养化及其伴随产生的藻类水华是国内外普遍关注的重要环境问题。蓝藻水华是我国分布最广、发生频率最高的藻类水华类型。当前富营养化和蓝藻水华治理手段主要为控源截污、削减内源营养盐浓度等,然而实践表明通过控制营养物浓度限制藻类生长的治理方法普遍失灵。一些研究指出生物操纵技术能够更有效限制藻类的过度生长,该技术的核心目标是通过食物链下行效应限制藻类过度生长,其中浮游动物捕食是其中最受关注的一种下行效应
随着转基因植物的大面积种植,其生态风险受到广泛关注,特别是转基因植物与近缘物种之间的基因流及其影响。转基因植物的外源基因在受体基因组的拷贝数、位置等会影响目的基因的转录和表达,及其在后代植株的遗传稳定性,并可能影响植株适合度。因此,本文以抗虫转Bt(Bacillus thuringiensis)基因油菜(Brassica napus)和其近缘种野芥菜(B.juncea)为实验材料,抗虫转Bt基因油
汽车尾气是大气颗粒物的重要来源之一,近几年来我国汽车保有量不断增加,导致我国汽车尾气污染愈加严重。汽车尾气颗粒物排放到大气中后可通过干沉降或者湿沉降进入到土壤和地表水中,给土壤和水生态系统带来了一定的影响。目前研究多关注汽车尾气对土壤环境的影响,而对于汽车尾气对水生生物效应的研究较少。为了控制汽车尾气排放,我国颁布了史上最为严格的国六标准并已经于2021年1月开始实施。国六标准颁布后未发现国五车辆
溶解性有机物(Dissolved Organic Matter,DOM)和微生物是河流生态系统中的重要组成部分,在环境污染物的迁移转化过程中产生重要影响,对维系河流生态系统结构与功能具有重要意义。本研究分别采集了辽河保护区枯水期和丰水期的地表水及沉积物样品,开展河流生态环境质量时空变化特征调查研究;并在此基础上,运用光谱技术、高通量测序技术探究辽河保护区DOM结构组成与微生物群落结构的时空分布特征
藻类水华的频繁暴发不仅会引发鱼类死亡、生物多样性下降、湖泊生态结构和功能退化等相关生态灾变问题,还会造成人体健康损害等环境安全问题,如何高效地控制蓝藻水华已成为全球性重要课题。低温等离子体集光、电、化学氧化等作用于一体,同时具有电场力作用、带电粒子作用、冲击波作用、紫外辐射、自由基和活性物质的强氧化等作用,具有高效的除藻效果,有望克服传统的物理化学生物除藻技术的局限,为低温等离子体除藻的推广和应用
我国北方农村生活能源的消费结构中,除了秸秆薪柴,民用散煤便是家庭燃料的重要组成部分,煤炭直接燃烧会产生很高浓度的SO2、CO、烟尘等空气污染物。因其排放高度较低,距离农村人群很近,对空气质量和人群健康构成了较大危害和影响。我国农村能源消耗存在着消费分散、利用方式落后、低能效等问题,为推进农村能源结构调整,改善京津冀地区空气质量,特别是近年来,随着北方农村地区秋冬季取暖“煤改电”、“煤改气”等清洁化
随着“西部大开发”政策的出台,西南地区经济迅速发展,工业化进程加快,人类活动对自然生态系统的干扰也在持续升级,土地利用方式的快速转变与土地资源的不合理使用严重影响了景观格局及生态系统的结构功能,导致生态系统服务逐渐衰退并加剧了生态风险,严重威胁区域的绿色健康发展。因此,当前急需从生态安全建设与可持续健康发展的角度来重新审视该区域的生态环境和发展问题。本文以西南地区云贵川渝四省(市)为例,定量分析了