【摘 要】
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共价有机框架(Covalent organic frameworks,COFs)是一类周期性排列、孔径可调、结构可设计的新型多孔结晶有机聚合物,在环境、能源、医药等领域具有广泛应用。COFs材料的制备方法大多以条件苛刻的溶剂热法为主,如何绿色简便制备COFs材料仍是当今的挑战。球磨法是一种基于固固反应的绿色环保制备方法,具有可规模化生产的潜在应用价值。本研究以COFs材料为研究对象,采用球磨法制备
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共价有机框架(Covalent organic frameworks,COFs)是一类周期性排列、孔径可调、结构可设计的新型多孔结晶有机聚合物,在环境、能源、医药等领域具有广泛应用。COFs材料的制备方法大多以条件苛刻的溶剂热法为主,如何绿色简便制备COFs材料仍是当今的挑战。球磨法是一种基于固固反应的绿色环保制备方法,具有可规模化生产的潜在应用价值。本研究以COFs材料为研究对象,采用球磨法制备了3种COFs复合材料,并综合表征和实验共同探究了与有机污染物的作用机理,为COFs材料的设计合成提供新思路。主要结论如下:(1)采用球磨法设计合成了“三嗪基团催化中心-电子转移平台-吸电子基团”三元结构的COFs光催化剂(TpMA),展现出良好的介孔结构和优异的热稳定性。在可见光的照射下,TpMA在45 min内能够完全降解磺胺噻唑(120 mg/L),拟一级反应速率常数(0.1498 min-1)是其采用溶剂热法制备的TpMA的3倍以上。TpMA在纤维素和PVA废水中仍具备较高的稳定性和强抗干扰能力。(2)以COFs作为限制金纳米颗粒(Au NPs)生长的优良载体和稳定骨架,制备了超细Au NPs负载在COFs上的复合催化剂(Au@TpMA)。COFs表面的Au NPs的含量和粒径可根据前驱体的用量进行可控调节。Au@TpMA催化剂具有用量少、可还原相对高浓度的4-硝基酚、在短时间内实现高转化率的特点。(3)采用球磨法将磁性纳米颗粒与COFs材料进行混合研磨制备了具有超顺磁特性的磁性COFs复合材料(Fe3O4@TpMA)。在H2O2活化下,Fe3O4@TpMA催化剂对甲基橙展现出比单一材料(Fe3O4、TpMA)和混合材料(Fe3O4+TpMA)更高的降解率。降解机理以非均相反应机理为主,均相芬顿反应机理为辅。(4)基于固固反应的球磨法作为一种低成本、灵活简便的材料制备方法,可用于制备单一COFs材料和COFs复合材料,为COFs材料的制备和修饰提供了新路径,也为采用球磨法制备有机-无机杂化材料提供了新思路。
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