【摘 要】
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双折射晶体材料广泛应用于光通信、科学仪器和激光工业等领域,是光隔离器、偏振分束器、光刻机、显微镜等光学仪器的核心部件,寻找性能优异的双折射性质晶体材料一直是光电功能晶体领域的研究热点。近年来,平面π共轭结构基团（HxC3N3O3）3-x（x=0-3）因具有比经典双折射晶体α-BBO中（B3O6）3-更强的共轭特征,有利于增大晶体的各向异性而备受关注。本文通过探索合成条件,成功制备了两类以不同比例组
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双折射晶体材料广泛应用于光通信、科学仪器和激光工业等领域,是光隔离器、偏振分束器、光刻机、显微镜等光学仪器的核心部件,寻找性能优异的双折射性质晶体材料一直是光电功能晶体领域的研究热点。近年来,平面π共轭结构基团（HxC3N3O3）3-x（x=0-3）因具有比经典双折射晶体α-BBO中（B3O6）3-更强的共轭特征,有利于增大晶体的各向异性而备受关注。本文通过探索合成条件,成功制备了两类以不同比例组合的氰尿酸与碱金属卤化物的离子型化合物,并对其性质进行了表征:1.AX·（H3C3N3O3）（A=Na,Rb,Cs;X=Br,I）通过溶液法和溶剂滴磨法合成了化合物Rb Br·（H3C3N3O3）（I）、Rb I·（H3C3N3O3）（II）、Cs Br·（H3C3N3O3）（III）和Na Br·（H3C3N3O3）（IV）的单晶样品。其中晶体I和III属于同构化合物,均结晶于正交空间群Pbcm,晶体结构是由卤化物层与层间的氰尿酸分子与通过氢键相互交替连接而形成。化合物II和IV分别结晶于正交Pnma空间群和六方P63/mmc空间群中,具有相似的结构,氰尿酸分子与卤素阴离子通过氢键连接成为层状结构,碱金属阳离子填充与层间以平衡电荷。这四种化合物均表现出较宽带隙（4.99 eV-5.44 eV）,较大的双折射率(Δnexp～0.124-0.256)和较高的热稳定性（156℃-349℃）。结合第一性原理计算分析了（H3C3N3O3）分子基团的密度和空间排列方式对其光学各向异性的影响。2.AX·（H3C3N3O3）2（A=Rb,Cs;X=Cl,Br）首次通过溶液法合成三种氰尿酸与碱金属卤化物以2:1比例组合的离子型化合物的单晶:Rb Cl·（H3C3N3O3）2、Cs Cl·（H3C3N3O3）2和Rb Br·（H3C3N3O3）2。三种化合物于P21/m空间群结晶,属于同构化合物。其晶体中碱金属阳离子与卤化物阴离子交替连接为层状网络,与层间的（H3C3N3O3）分子基团通过氢键进一步连接成为连接成三维结构。它们均表现出超过5.4 eV的宽光学带隙,较大的双折射率(Δnexp～0.096-0.115)和高于325℃的高热稳定性。通过理论计算分析了（H3C3N3O3）分子排列方式与化合物光学各向异性的关系。
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