Ru改性(类)钙钛矿型金属氧化物催化分解N2O的研究

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氧化亚氮(N2O)是一种环境污染型气体。N2O长期存在于大气层的平流层中,不仅容易导致臭氧空洞,还会引起一定程度的温室效应。为了控制N2O的产生及排放,过去几十年里N2O的催化分解成为催化工作者的研究热点。本论文采用溶胶凝胶法和浸渍法合成了一系列Ru改性的(类)钙钛矿型金属氧化物La1.6M0.4NO4(M=Mg,Ca,Sr和Ba,N=Mn,Fe,Co,Ni和Cu)催化剂。通过XRD、H2-TPR、O2-TPD、XPS和ICP-AES等手段对催化剂的结构、氧化还原等性质进行了表征。考察了Ru负载量、EG用量、不同A位及B位金属对催化剂活性的影响。结果表明,催化剂的催化活性随着Ru负载量的增加而升高,并在Ru负载量大于0.5%时活性最高;在两步法合成的催化剂中EG的加入可以引起部分Ru进入到类钙钛矿载体晶格内部,在一定程度上可以增强晶格氧移动性,增加催化剂的使用寿命;其中类钙钛矿催化剂Ru/La1.6M0.4NiO4经各碱土金属取代后活性均有一定程度的提高,且经碱土金属元素Ba取代后催化剂的催化活性提高的程度最为明显;此外,在一步法合成的催化剂La1.6Ba0.4Ru0.025Ni0.975O4中掺入一定量的碱土金属氧化物(BaO除外)也会对活性有着一定程度的提高,只有BaO的掺入会引起催化剂的活性降低,这归因于BaO在催化反应过程中会与生成物O2形成Ba2O2,覆盖于催化剂表面从而导致催化剂活性位数目降低的缘故。
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