钙钛矿太阳能电池具有光电性能好,制备工艺简单,成本低和带隙可调等特点,自2009年被首次报道后,得到了国内外众多学者的关注。仅在十年时间内,器件的能量转换效率已被提升到25%以上,显示出巨大的商业化前景。对于光伏器件,其优异的光电性能和长期稳定性是制约其大规模应用的关键,高效稳定的钙钛矿太阳能电池依赖于相纯度高及形貌好的钙钛矿薄膜。本文研究了高质量钙钛矿薄膜制备及器件中界面降解机理。具体工作:一是通过优化成膜工艺,降低成膜过程中的副反应,提高混合钙钛矿的相纯度并增强器件的光伏特性;二是研究了器件的界面降解过程,发现目前常用的金属氧化物电子传输层TiO₂和SnO₂在紫外光激发下催化接触界面处的钙钛矿结构降解,造成界面处形成孔洞从而阻碍载流子的提取和传输。（1）钙钛矿薄膜相纯度是钙钛矿电池器件的基础,我们深入研究了真空预处理辅助钙钛矿成膜过程,发现该方法可消除退火过程中薄膜内部发生的副反应,提高薄膜相纯度。高温环境会加速有机胺盐的去质子化反应,甲胺碘去质子化后产生的甲胺会进一步跟甲脒碘发生加成-消除反应。反应产物会在钙钛矿薄膜中诱导生成非钙钛矿相,严重限制载流子在钙钛矿薄膜中的传输。这类副反应在有溶剂存在的条件下尤为明显,因此退火前进行真空预处理带走大部分溶剂从而可有效抑制副反应的发生,提高薄膜的相纯度和器件的光电性能。器件的短路电流Jsc由23.22 mA/cm²提高到24.12 mA/cm²,填充因子由68.45%提高到76.93%,优化后的器件效率达到20.91%,这充分体现了真空预处理钙钛矿湿膜对溶液法制备高效钙钛矿电池的重要性。（2）提高钙钛矿器件光稳定性是其发展的关键,我们深入探究了电子传输层材料对器件光稳定性的影响。在高强度紫外灯老化下对器件的分解过程和性能演变进行追踪,发现介孔TiO₂在紫外光下的可造成TiO₂/钙钛矿界面的降解,在界面处生成Pb I₂的同时造成钙钛矿膜与电子传输层的分离从而导致器件性能的快速衰减。与基于介孔TiO₂的器件相比,基于介孔SnO₂的器件性能也发生界面分解,但降解速率得到明显降低,而基于PCBM的器件在相同的测试期间内没有明显的形貌、组分的变化和效率衰减。该实验还发现外界气氛环境对界面光分解速率有着严重的影响,氧气和湿度环境明显加速这一界面分解过程,这为今后提升器件光稳定性提供了重要依据。