聚硅氧烷以其出色的耐热耐寒性、分子柔性、疏水性等优点,在国民经济的各个领域具有不可替代的作用。然而,由于聚硅氧烷分子链间相互作用力较弱,导致聚硅氧烷材料的力学性能普遍较差,难以满足实际应用需求。此外,传统的聚硅氧烷材料由于含有不可逆的永久交联结构,无法对其损伤进行及时修复,也难以被回收利用。近年来,人们通过引入可逆动态键来实现材料的自修复和回收,但是可逆动态键的引入往往在提高自修复性能的同时,难以保证其拉伸强度、韧性、断裂伸长率等力学性能。如何平衡力学性能和自修复性能之间的关系成为自修复材料研究中亟待解决的难题。针对以上问题,本论文以聚二甲基硅氧烷（PDMS）为研究对象,以制备具有优异力学性能的自修复、可回收聚硅氧烷材料为目标,先后设计并构建了以下四种增强增韧体系。（1）双动态共价牺牲体系。以较弱的芳香双硫键作为牺牲键,较强的亚胺键作为半永久的交联点,首次构建了一种基于双动态共价键的牺牲体系。该双动态共价弹性体的断裂伸长率最高可达4300%,在室温下4 h自修复效率可达95%。此外,该弹性体还具有优异的冷压再加工和解交联性能。（2）纳米增强/牺牲键双能量耗散体系。通过在上述牺牲体系中添加非共价修饰的碳纳米管,同时引入牺牲键和纳米粒子增强增韧两种能量耗散机制。制备的纳米复合弹性体拉伸强度最高可达1.10 MPa,断裂伸长率最高可达1420%,韧性最高可达5000 k J/m~3。在室温下12 h自修复效率超过95%。此外,该纳米复合弹性体仍然具有优异的再加工和解交联性能,并能实现碳纳米管的有效回收。（3）硬段活化体系。通过PDMS与异佛尔酮二异氰酸酯、对苯二异硫氰酸酯反应,同时引入两种具有较强相互作用的脲和芳环硫脲结构,利用二者的相互活化实现了其相互作用由强向弱的转变。制备的材料韧性最高可达43.7 MJ/m~3。在100 oC自修复8 h,其自修复效率最高可达95.2%。（4）硫脲氢键/配位协同体系。首先通过PDMS与1,4-丁烷二硫异氰酸酯反应在体系中引入较弱的硫脲氢键,再加入氯化锌与之形成较强的配位作用,从而构建一种强弱键协同的动态交联体系。通过改变Zn2+离子的含量可以实现材料力学性能从高可拉伸（～6000%）到高强度（～4.2 MPa）等不同水平的可控调节。该材料具有优异的自修复功能,表面划痕在室温下24 h就能完全修复;在温和条件（60°C,6 h）下其力学性能的自修复效率普遍可达90%以上。另外,这些PDMS材料还具有良好的透明性、粘结性、疏水性和可3D打印性,这使其在绿色可持续的柔性器件、粘合剂、涂层等领域具有广阔的应用前景。