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氧化石墨烯（GO）和石墨烯（rGO）具有纳米尺寸、大的比表面积及特殊的电子结构特点，能赋予橡胶显著的机械性能、导电、导热性能。本文采用氧化石墨烯和石墨烯部分取代炭黑后一同增强橡胶，系统研究了复合材料的制备、橡胶-无机填料间的界面结构、性能和增强机理。超声分散后的GO悬浮液和rGO悬浮液与天然胶乳（NR）以乳液共混的方法制备片层填料均匀分散的母炼胶，再与炭黑和其他橡胶配合剂进行混炼，解决了单片层GO和rGO与橡胶复合过程中容易团聚的问题。模型化物GO/CB和rGO/CB的Raman谱图显示，GO及rGO与CB混合可以降低炭黑中石墨微晶尺寸，使炭黑无序程度增加。通过透射电镜可以观察到纳米尺寸的GO和rGO均匀分散在基体NR中，同时应变扫描显示NR/GO/CB混炼胶和NR/rGO/CB混炼胶都能形成发达的填料聚集体网络。GO因为极性与NR相互作用小，网络结构不稳定，而还原后的石墨烯网络结构稳定。NR/GO/CB复合材料的硫化特性参数显示，酸性的GO延迟NR硫化，但适当含量的GO可以提高NR的交联密度。当GO/CB比例小时，GO/CB填料与NR相互作用较好，SEM照片显示其拉伸断面粗糙程度增加。比例为0.5/39.5时拉伸强度可以提高7.8%，比例为1/39时100%定伸应力和撕裂强度可达单一CB增强的NR硫化胶的2倍。当GO/CB比例超过1/39时，GO容易团聚，与NR相互作用减弱。茶多酚（TPs）具有多羟基活性和捕捉自由基的能力。加入TPs后，可以降低GO对NR/GO/CB复合材料的延迟硫化的作用，在GO/CB比例较低时，拉伸强度和撕裂强度提高，耐屈挠龟裂性能及压缩疲劳温升性能改善。TPs使复合材料具有较好的耐老化性能。另外，TPs对NR/GO/CB复合材料的100%模量影响较大，随着TPs和GO含量的增加，100%模量增大。同时，从SEM照片中证实TPs使NR/GO/CB复合材料中产生缺陷。茶多酚还原后的石墨烯，极性基团减少，与NR相互作用增强，DMA显示储能模量增加，复合材料刚性增加，tan δ降低。随着rGO/CB的比例增加至3/37，交联密度逐渐增大，力学性能得到提高，比例为1/39时拉伸强度可以提高19.0%，同时比例为3/37时，100%模量逐渐增大87.0%，抗屈挠龟裂的一级次数可以提高3.4倍。