利用基于密度泛函的第一原理电子结构的量子计算模拟,本文研究了几种sp2杂化碳基纳米材料的电子结构。首先,本文研究了扶手椅型单壁碳纳米管(SWCNT)的B/N对掺杂效应。研究发现,对于扶手椅型SWCNT两个不同的掺杂位点,B/N对更容易发生在与管轴线成30°角的位点上。B/N对的掺杂使得金属性单壁碳纳米管能隙打开,且能隙随着B/N对轴向掺杂浓度的升高而逐渐增大。同时,还发现两B/N对掺杂后的SWCNT的电子结构敏感地依赖于B/N对在圆周上的相对位置,能隙随着B/N对相对距离的增大而增大。接着,本文研究了B/N对在石墨烯纳米带(GNRs)中的掺杂。研究发现,B/N对的掺杂趋向于发生在GNRs的边缘,且比单独的B掺杂和B,N不成键的共掺杂在理论上要更容易实现。B/N对掺杂能够选择性调节扶手椅型的石墨烯纳米带的能隙大小,同时使锯齿型石墨烯纳米带费米能附近简并的能级退简并。最后,研究了量子反点石墨烯(GALs)的电子结构和化学修饰。研究发现,GALs的电子结构敏感地依赖于量子反点的形状、尺寸和羟基吸附。六方形的GALs表现为典型半导体,而三角形的GALs在费米能附近出现了局域能级,局域能级的条数为|nα-nβ|条(nα,β为一个超原胞里α,β格点数目)。同时,GALs的能隙随着量子反点尺寸的增大而增大,而局域能级展宽随量子反点尺寸的增大而减小。相对于完整石墨烯,GALs边缘碳原子的化学活性得以增强。羟基吸附使吸附位点的碳原子由sp2杂化转变为sp3杂化,并能够对GALs的电子结构进行调节。