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随着全球经济的发展,对能源需求不断增长,导致不可再生资源例如石油、煤炭、天然气的迅速消耗,从而对先进的能量回收、转换以及存储设备的开发提出了更高的要求。存储设备的研究是一个全球关注的重大问题,因此,研究人员投入了大量精力来设计环保型储能设备,例如二次电池,燃料电池和超级电容器。但总体而言,能量密度低、使用寿命短、生产成本高等问题仍然制约了这些设备的实际应用。而储能材料作为新型储能电池的核心部件之一,为了满足实际使用的需求,我们希望找到一种能量密度高、使用寿命长、生产成本低的储能材料。石墨烯自面世以来,因其独特的结构,优异的物理、化学性能备受关注。在光电子、催化、储能等不同领域都有巨大的应用价值。然而,由于石墨烯本身巨大的比表面积,引发了石墨烯片层的相互堆叠,使其吸附能力降低,导致在实际应用中达不到理论的性能,抑制了其大规模的实际应用。三维石墨烯作为一种新型结构的纳米碳材料,不仅继承了二维石墨烯超高的电导率、热导率、比表面积大等优异性能,而且在三维空间上构筑立体的自支撑且互相联通的微纳结构。三维石墨烯相比二维石墨烯具有更高的比表面积、更大的孔隙率、以及更优异物理性能。本论文设计了一种新型三维类石墨烯的制备方法,创造性地使用水溶性的聚乙烯醇为前驱体制备出具有高电导率、高比表面积、化学性质稳定以及孔结构与比表面积可控制的三维多级孔类石墨烯材料。同时以制备的三维多级孔类石墨烯为骨架,利用三维多级孔类石墨烯丰富的孔结构和导电性高的特点,原位负载亲锂性的石墨相碳化氮,构建出一种导电性好且与锂亲和的三维骨架,为锂金属电池的商业应用提供了可能。具体研究内容如下:（1）以水溶性聚乙烯醇为碳源,通过在水溶液中的原位吸附,吸附具有催化石墨化作用的过渡金属离子（如镍离子）,再引入活化剂（如碳酸钾）,经高温同步碳化、石墨化和造孔,制备出了新型三维多级类石墨烯材料（3D GP）。所制备出的三维类石墨烯,其比表面积可高达1370 m2g-1,电导率达1.0×103S m-1,并具有丰富的孔道结构。通过调控反应温度以及反应物比例,可得到孔壁小于5 nm的三维多孔类石墨烯。（2）将上述所制备的3D GP材料应用于有机系超级电容器中,通过恒流充放电测试3D GP的比容量,在1 A g-1电流密度下,3D GP的比容量为170 F g-1。当放电电流密度增加到20A g-1时,仍然能保持153 F g-1的比容量,容量保持率约为90%。3D GP在1.0 A g-1电流密度下,循环10000圈后,容量并未出现明显衰退。通过容量以及循环性能的比较,我们发现基于三维多孔类石墨烯电极的超级电容器性能远胜于商用活性炭。此外,将该材料应用于水系超级电容器,在放电电流密度为0.5 A g-1时,其比容量高达288 F g-1。当放电电流密度增大至50 A g-1时,其比容量仍保持在247 F g-1。结果证实,三维多孔类石墨烯无论在水系还是有机系电容器中都具有非常高的比容量、快速地充放电能力以及稳定的电化学性能。3D GP为碳材料在高功率设备中的应用提供了一种新的思路。（3）以3D GP为载体,单氰胺为单体原料,通过原位聚合以及碳化过程,将亲锂的石墨相碳化氮（g-C3N4）原位均匀地负载在3D GP表面,形成g-C3N4/3D GP复合材料。将该复合材料作为三维的亲锂和导电骨架,通过电化学沉积方式,制备出三维结构的锂金属复合负极。由于3D GP具有高的比表面积和优良的导电特性,有利于降低金属锂沉积时的局部电流密度。同时,锂金属在g-C3N4表面具有较低的成核过电位,诱导锂金属在g-C3N4/3D GP表面均匀沉积。由于3D GP具有的高比表面积、丰富的大孔结构,因而能形成“蓄锂池”而沉积大量的金属锂,进而提高器件的能量密度。g-C3N4/3D GP骨架在电流密度为0.5 m A cm-2、锂沉积的面积容量为1.0 m Ah cm-2时,循环250圈平均库伦效率高达99%,其成核过电位几乎为0。在电流密度为0.5 m A cm-2、锂沉积的面积容量为4.0 m Ah cm-2时,循环100圈库仍保持97%以上的库伦效率。基于g-C3N4/3D GP沉积金属锂后的对称电池,呈现出超过500 h的高循环稳定性。