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甲烷二氧化碳(CH4-CO2)重整反应可以有效地将两种温室气体转化为适用于费托合成和甲醇合成的重要原料,因此已经引起了世界广泛关注。与其他贵金属催化剂相比,Ru催化剂由于其价格的低廉与活性的优越而成为理想的CH4-CO2重整催化剂。同样,非贵金属Ni催化剂具有较高的活性,而且其成本相对较低,因此也成为催化CH4-CO2重整反应的优越选择。然而,这些催化剂在催化过程中通常会因积碳或金属粒子烧结而失活。因此,开发出具有较高活性与稳定性的催化剂备受期望。本论文中,我们以Mg-Al类水滑石为前驱体或将Mg-Al类水滑石焙烧得到Mg(AI)O复合金属氧化物载体制备了系列Ru和Ni催化剂。并将其用于催化CH4-CO2重整反应来探究它们的活性与稳定性。而且,我们采用ICP、XRD、H2-TPR、02-TPO、CO2-TPD、SEM、TEM、CO-化学吸附、CO-FTIR、XPS、TG及Raman等多种技术对反应前或反应后催化剂进行了表征,主要结果如下:(1)采用浸渍法制备了 y-A1203,MgAl204,Mg3(Al)O,MgO负载Ru催化剂,探究载体对Ru金属分散度、活性与稳定性的影响。表征结果表明,金属Ru高度分散在Mg3(Al)O载体上,是以很小的纳米粒子(<1 nm)或原子簇形式存在的。Ru金属的分散度顺序为 Ru/Mg3(AI)O>Ru/MgO>Ru/MgA1204>Ru/y-A1203。Ru/MgO 和 Ru/Mg3(Al)O的活性高于Ru/MgA1204和Ru/y-Al203,这是因为MgO载体具有较强的碱性位点,而Ru/Mg3(Al)O催化剂具有较多的表面RuG原子。在1023 K温度下经过30 h稳定性测试后,Rufy-Al2O3,Ru/MgA1204和Ru/MgO由于Ru金属颗粒的烧结都出现了明显的失活现象。相反,Ru/Mg3(Al)O催化剂显示出了优越的稳定性,在测试过程中没有发生烧结现象,表明这种高度分散的Ru金属是很稳定的。对其进行的长达300 h的稳定性测试结果更说明了这一点。此外,还探究Ru含量及焙烧温度对Ru/Mg3(Al)O催化剂的影响,确定出较优Ru含量为2 wt%,较优焙烧温度为773 K。(2)以Ni-Mg-Al类水滑石为前驱体,制备了系列Ni含量为3～18 wt%的Ni/Mg/Al催化剂,探究Ni含量对催化剂活性与稳定性的影响。结果表明,催化剂的活性随着Ni含量的增加而升高。然而,Ni含量升高时,CH4分解和CO歧化反应会很严重。其稳定性同时受Ni含量和反应温度的影响:在1023 K温度下,催化剂的稳定性随着Ni含量的增加而升高;而在873 K温度下,催化剂的稳定性随着Ni含量的增加而下降。稳定性测试后催化剂的表征结果表明,随着Ni含量的增加,Ni金属颗粒发生了烧结现象。而且873 K时发生的烧结现象比1023 1K时更为严重。另一方面,在1023 K温度下产生的积碳量随着Ni含量的增加而减少,而在873 K温度下产生的积碳量随Ni含量的增加而增加。测试过程中产生的积碳,尤其是包裹碳,是催化剂失活的主要原因。从活性、稳定性、积碳量等方面考虑,Ni含量的较优值为12 wt%。