全氮化合物作为潜在的新型高能量密度材料,如果能在常温常压下被成功合成或使其稳定存在,将会在国防建设和经济建设上发挥更加重要的作用。本论文采用B3LYP、ωB97X-D和B3LYP-D3三种密度泛函理论（DFT）方法,预测了一系列稳定的含有内嵌全氮（N_n）分子的多氮化合物,并对它们的稳定性以及物理化学性质等进行研究。主要研究结果如下:（1）对由一系列N_n簇内嵌于B₂₄N₂₄两种同分异构体笼组成的复合物N_n@B₂₄N₂₄进行了系统的研究。计算结果表明,具有O对称性的B₂₄N₂₄(o-B₂₄N₂₄)最多可容纳10个N原子,而具有S₈对称性的B₂₄N₂₄(s-B₂₄N₂₄)最多可容纳9个N原子。当n=1-5,7时,N_n@o-B₂₄N₂₄中内嵌N_n簇的构型与N_n@s-B₂₄N₂₄中的相似,而当n=6,8,9时,两种复合物中内嵌N_n簇的构型却不相同。复合物的总能量、B₂₄N₂₄的变形率以及内嵌N_n簇中每个N原子的能量结果均表明:对于内嵌N_n簇,n≤5时,s-B₂₄N₂₄相比较o-B₂₄N₂₄有更好的内嵌能力,而n≥6时,o-B₂₄N₂₄却比s-B₂₄N₂₄有更好的内嵌能力。此外,N_n@B₂₄N₂₄的HOMO-LUMO能隙随着奇数或偶数个N原子数的增加而逐渐降低。（2）使用密度泛函理论对由一系列全氮分子N_n内嵌于单壁氮化硼纳米管BNNT组成的复合物N_n@BNNT进行了系统的研究。所有优化得到的复合物的结合能都为负值,表明N_n簇能够稳定存在于BNNT中。其中含有单独N₅环的N₅@BNNT和N₇@BNNT-1均有较大的结合能,表明N₅环或含有N₅环单元的其它N_n簇在BNNT中更有可能在实验上被合成或发现。分子中的原子理论（AIM）和非共价相互作用（NCI）分析表明,N_n簇与BNNT之间的相互作用以范德华力为主。自然键轨道（NBO）分析表明,只有N₅@BNNT和N₇@BNNT-1中,内嵌N_n簇与BNNT之间有明显的电荷转移,表明了内嵌N₅簇单元能够提高复合物的稳定性。前线分子轨道表明,N_n@BNNT（n=1-10）中,内嵌N_n簇主要影响的是BNNT的LUMO轨道,从而使复合物的HOMO-LUMO的能隙发生了变化。