原子薄层二硫化钨激子与激光相互作用的研究

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二维过渡金属硫化物材料有很多独一无二的优点,比如带隙可调、量子产率高、强激子-光子和激子-声子作用。这些性质将使二维过渡金属硫化物成为未来光电元件潜在应用的首选二维半导体材料。强激子效应和电子声子间的耦合作用决定了二维过渡金属硫化物材料的光学性质。本文以原子薄层二硫化钨(WS2)半导体材料为平台,探究了二维半导体激子态的荧光上转换。本文中使用了532 nm和633nm的连续激光,以及可调谐的脉冲激光,探究原子薄层WS2晶体激子与激光的相互作用。其中,在532 nm连续激光激发下,探究了不同温度下的原子薄层WS2晶体中激子荧光光谱,以及X0和X-激子荧光峰激光功率依赖关系,并以光学声子A1g拉曼峰位确认了层状WS2晶体的层数。在633 nm的连续激光激发下,单个光子的能量与单层WS2晶体X-激子态相匹配,A1g和E2g1光学声子参与了上转换过程,满足了双共振拉曼散射条件,X0激子自发辐射上转换荧光。并观察分析了X-的荧光上转换的温度依赖性和功率依赖性,发现低温时上转换荧光有所减弱,这是因为低温声子数减少所致。利用可调谐飞秒激光器,结合定制显微系统,研究了原子薄层WS2晶体的二阶非线性光学。实现了原子薄层WS2晶体缺陷激子L0/负电双激子XX-、缺陷激子L1、负电激子X-的二阶非线性反斯托克斯上转换,且发现了单层WS2晶体的双光子荧光上转换效果高于三层。我们相信这一发现将进一步推动非线性光学和激光制冷的发展,并推动了非线性光学和激光致冷的进一步发展,也为探索二维过渡金属材料激子态提供了新的方法。
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