缺氧条件下沉积物磷转化对铁和氮介导作用的响应特性

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磷是湖泊的关键生源要素,在外源磷输入负荷减小的趋势下,沉积物的内源磷贡献尤为突出。铁的氧化还原与磷循环之间关系密切,沉积物缺氧区Fe(Ш)还原为Fe(II),在硝酸盐依赖型Fe(II)氧化菌(Nitrate-dependent Fe(II)oxidation bacteria,NDFOB)作用下,被湖泊外源输入的NO3-氧化为Fe(Ш),可能对磷的转化产生作用。因此,基于铁和氮介导下的沉积物磷转化对丰富湖泊内源控制理论具有科学意义。本研究选取武汉市墨水湖为研究对象,利用沉积物-上覆水体系,研究NO3-输入后沉积物铁、氮和磷的转化,分析铁和氮对铁结合磷变化的驱动作用,探讨有机电子供体对铁和氮介导磷转化的影响,最后借助NDFOB纯培养体系研究Fe(II)浓度对铁、氮和磷之间关系的作用,主要结论如下:(1)NO3-输入增加了沉积物反硝化酶活性和NDFOB的丰度,上覆水和间隙水中的NO3--N和溶解性正磷酸盐(SRP)浓度降低66.86~69.18%和21.1%~44.7%,输入NO3-+Fe(Ⅱ)上覆水TP显著低于对照组和NO3-处理组(R~2=0.440,P<0.01和R~2=0.440,P<0.01)。输入NO3-改变沉积物中与铁和氮有关的微生物群落组成,门的水平上沉积物中Firmicutes和Proteobacteria的相对丰度增加,属的水平上与铁和氮有关的Crenothrix、Sideroxydans、Flavobacterium菌属的丰度增加,而NO3-+Fe(Ⅱ)的输入增加沉积物中Actinobacteriota的丰度。(2)铁结合磷是沉积物中最主要的磷形态(56~73%),其中无定型铁氧化物(Feox1)和晶型铁氧化物(Feox2)在沉积物对磷的固定起关键作用(53~59%),输入NO3-促进沉积物中的Fe(Ⅱ)转化为Feox2和Feox1的过程,使得P-Feox1和P-Feox2含量增加,而输入NO3-和Fe(Ⅱ)后这种促进作用更明显,输入NO3-和NO3-+Fe(Ⅱ)后沉积物中P-Feox2含量比对照组均高0.13 mg g-1,P-Feox1含量比对照组高0.02 mg g-1和0.08 mg g-1。(3)乙酸盐增加沉积物中NDFOB丰度和反硝化酶活性,使NO3--N去除效率提高22.6%。TP与Fe T之间显著正相关(P<0.01),Feox1和Feox2是沉积物中对磷吸附能力最强的铁形态,乙酸盐促进了沉积物中Fe(Ⅲ)的还原,由于沉积物中Feox1和Feox2还原作用而产生较高含量Fe(Ⅱ),铁结合态磷含量明显降低,最终沉积物中P-Feox1含量比NO3-处理组低0.25 mg g-1,同时乙酸盐抑制沉积物中Feox2生成过程,P-Feox2含量低于NO3-处理组,使得上覆水和间隙水TP浓度显著高于NO3-处理组(P<0.01)。(4)NDFOB纯培养体系中,随着Fe(Ⅱ)浓度增加,Fe(Ⅱ)平均氧化速率提高,NO3-还原的速率降低。N2是反硝化过程的主要气体产物,随着Fe(Ⅱ)浓度增加其产量减少。Feox1为沉淀中铁氧化物的主要形态(80.63~86.42%),P-Feox1是沉淀中磷的主要形态(81.96~90.39%),随着Fe(Ⅱ)浓度增加,沉淀物固定的TP逐渐增加。FT-IR结果显示生成的铁氧化物为Feox1(水铁矿)、Feox2(赤铁矿、针铁矿)、磁铁矿。
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