【摘 要】
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我国煤炭资源中低阶煤占比较大,如果这部分煤直接燃烧不但利用效率低,而且会对环境造成较大污染。煤炭生物气化是实现煤炭高效清洁利用有效手段之一。生物增效法、生物刺激法和化学预处理法是原位生物气化的主要方法。本研究将生物刺激法和化学预处理法这两种方法结合,选择内蒙褐煤作为研究对象,首先将煤经过氧化氢化学预处理后,再以前期驯化菌群进行生物转化产气实验,研究钴和锌两种离子对生物产气的影响。得到以下结果和结论
【基金项目】
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国家自然科学基金“基于硫酸盐还原菌功能解析和调控的褐煤有机质厌氧降解机理（42172187）”；
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我国煤炭资源中低阶煤占比较大,如果这部分煤直接燃烧不但利用效率低,而且会对环境造成较大污染。煤炭生物气化是实现煤炭高效清洁利用有效手段之一。生物增效法、生物刺激法和化学预处理法是原位生物气化的主要方法。本研究将生物刺激法和化学预处理法这两种方法结合,选择内蒙褐煤作为研究对象,首先将煤经过氧化氢化学预处理后,再以前期驯化菌群进行生物转化产气实验,研究钴和锌两种离子对生物产气的影响。得到以下结果和结论:（1）以反应液TOC含量作为评判指标,通过正交试验确定了本实验所设条件下的胜利5号褐煤最佳过氧化氢预处理条件:过氧化氢浓度5%、预处理时间20 d、液固比30:1,在此条件下所得反应液的TOC含量为102 mg/L。物化性质分析结果显示,过氧化氢预处理后的残煤中固定碳含量降低,而灰分及挥发分则显著上升（分别由20.20%、47.21%增加至68.93%、71.93%）;残煤中C含量下降（由42.13%减少为8.72%）,O、H含量有所增加（分别增加了12.50%、1.80%左右）。残煤中含有更多的无机组分,残煤的晶核结构变小,使的聚合结构中的小分子更加容易脱落;原煤中以镜质组为主,而残煤中则以惰质组为主。原煤及残煤表面C-C/C-H官能团相对含量最高,残煤结构中O=C-O官能团相较于原煤从4.89%增加至8.02%;残煤中的C=C、C=O官能团含量增加,而N-H、C-H官能团含量则有所减少。过氧化氢主要作用于镜质组,在强氧化性作用下可对煤的化学结构及物理结构产生影响,可使煤表面产生裂痕、凹陷,同时使微孔孔径增大;反应过程中主要产生短链脂肪酸,如乳酸、草酸、乙酸、丙酸等,以及正构烷烃、支链烷烃和部分脂类、酰胺类等物质。（2）通过单因素试验研究了Zn2+和Co2+浓度对原煤、反应液及残煤为底物的厌氧发酵体系中产甲烷的影响。确定了原煤、反应液和残煤产气最佳Zn2+浓度分别为1 mg/L（累计产气量为157.40μmol/g coal）,1 mg/L（累计产气量为83.04μmol/g coal）和3 mg/L（累计产气量为7.6μmol/g coal）;最佳Co2+浓度分别为1mg/L（累计产气量为194.9μmol/g coal）,4 mg/L（累计产气量为73.04μmol/g coal）和4 mg/L（累计产气量为5.08μmol/g coal）。同时建立了原煤、反应液和残煤的产甲烷动力学模型,证明改进的Gompertz模型对于各组的产甲烷过程都较为适合,添加适宜浓度Zn2+、Co2+的产气实验组的动力学参数在最大产甲烷潜势、最大产甲烷速率、延迟时间等方面均优于对照组。（3）生物产气过程中,累计产甲烷量与辅酶F420及纤维素酶的酶活在100 d产气周期内呈现正相关性。在原煤产气体系中,添加不同浓度离子的实验组产气后残煤的C=C、O-H、芳香双硫醚-S-S、硫醇-S-H等振动吸收峰强度有所减少,同时C=N-OH的-OH伸缩振动峰消失,说明微生物可以使煤的官能团发生变化,使芳环打开,在断裂处引入氨基、羧基等;反应液产气组中,与反应前相比,酒石酸、苹果酸、柠檬酸等小分子酸在产气后均未被检出;产气后液相产物二氯甲烷萃取液中仍以正构烷烃和支链烷烃为主,存在少量脂类物质。庚烷、二氯甲烷、正十一烷、正十二烷等短链烷烃并未被检出。（4）原煤产气组中,接种菌液和各实验组在门水平上,细菌中均以Firmicutes（拟杆菌门）、Proteobacteria（变形杆菌门）、Armatimonadota等为优势菌门,古菌中halobacterota（盐杆菌门）为优势菌门;在属水平上,细菌中以Peptoclostridium、Gaiellales为优势菌属,古菌中以Methanosarcina（甲烷八叠球菌属）为优势菌属,不同的是各组中优势菌门及优势菌属的菌群丰度呈现出显著差异。反应液产气组中,在门水平上,接种菌液中细菌以Firmicutes（拟杆菌门）为优势菌门,其它实验组中优势菌门均为Proteobacteria（变形杆菌门）;在属水平上,接种菌液中细菌以接种菌液中优势菌属为JGI-0000079-D21、Gaiellales为优势菌属,其它实验组中优势菌属均为Delftia（代尔夫特菌属）。该论文有图55幅,表36个,参考文献169篇
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