论文部分内容阅读
水是人类赖以生存和发展不可或缺的基本资源，但随着社会发展和工业化进程的加快，大量工业废水的不合理排放对水环境造成了巨大的危害，其中重金属如铬和砷的广泛使用严重影响了周边动植物及人类的生命健康。近年来，纳米铁材料特别是零价纳米铁由于其较高的反应活性和可处理污染物的多样性在环境修复领域备受关注。但是，纳米铁在应用过程中存在易被氧化、稳定性差等问题，各种改性技术往往会带来合成成本的提高。本研究针对以上问题，利用植物法还原制备纳米铁颗粒，整个制备过程绿色简便、条件温和，不需要引入其他还原剂和改性剂，对所得纳米铁颗粒进行了一系列表征，并对其在水溶液中Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)的去除效果进行了研究。 采用福建省常见的15种植物树叶制备植物提取液，并将其与氯化铁反应用于纳米铁的合成。通过分析植物提取液中四种主要活性成分还原糖、多酚、黄酮、和蛋白质在还原制备纳米铁前后的含量变化，与提取液还原能力进行关联，以此确定植物法制备纳米铁过程中起关键作用的活性成分。结果表明多酚类物质是植物法制备纳米铁过程中起最关键作用的活性成分;并藉此结果，筛选出15种植物提取液中具有较好纳米铁合成效果的为蒲桃提取液(Syzygium jambos(L.)Alston，SJA）。进一步，采用UV-Vis、TEM、XRD、XPS等技术对蒲桃提取液制得的纳米铁颗粒(SJA-Fe NPs)进行表征分析，发现SJA-Fe NPs为无定形、尺寸约为15nm的近球形颗粒，主要以零价铁和二价铁氧化物的形式存在。通过模拟石英砂柱对SJA-Fe NPs迁移性能进行了考察，在两种尺寸石英砂填充、以纯水为流动相条件下，SJA-Fe NPs在水平方向和竖直方向上通过率均为50％以上;流体中腐植酸和氯化钠的存在不会抑制SJA-Fe NPs的迁移性能。 将SJA-Fe NPs应用于水溶液中Cr(Ⅵ)的去除，考察了纳米铁投加量、Cr(Ⅵ)初始浓度、温度以及pH等参数对Cr(Ⅵ)去除效果的影响，得到较适合的处理条件为:SJA Fe NPs投加量为0.5 mL，处理20mL初始浓度为50mg/L的Cr(Ⅵ)溶液，初始pH不加调整为5.5，反应温度室温。在此条件下SJA-Fe NPs对Cr(Ⅵ)的去除能力为983.2mg Cr(Ⅵ)/g Fe。此外，还考察了溶液中共存物质对Cr(Ⅵ)的影响，结果表明SJA-Fe NPs对Cr(Ⅵ)的去除过程受其它共存物质影响较小，离子强度、腐植酸、阳离子等的存在不会影响Cr(Ⅵ)去除过程，仅有个别的阴离子会抑制Cr(Ⅵ)的去除。对去除反应过程的动力学、反应机理进行了研究，该过程符合准二级动力学模型;结合XPS和反应过程不同价态Fe、Cr含量的分析，推论SJA-Fe NPs对Cr(Ⅵ)去除的过程主要包括吸附、还原、共沉淀三个步骤。 将SJA-Fe NPs应用于水溶液中As(Ⅴ)的去除，考察了溶液pH、温度、共存阴离子等对As(Ⅴ)去除效果的影响。结果表明反应最适pH为4;低温有利于As(Ⅴ)的去除;被考察阴离子中仅有HPO42-能够强烈抑制SJA-Fe NPs对As(Ⅴ)的吸附。对吸附过程的动力学和等温线进行研究，发现SJA-Fe NPs对As(Ⅴ)的吸附过程符合准二级动力学模型;吸附等温线更符合Langmuir模型，由模型拟合得到的最大吸附量为271.7mg/g Fe。进一步，对SJA-Fe NPs应用于Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)共存溶液中两者的联合去除进行了考察，初步结果显示As(Ⅴ)浓度的升高抑制了SJA-Fe NPs对Cr(Ⅵ)的去除，而适量Cr(Ⅵ)的存在则会极大地促进SJA-Fe NPs对As(Ⅴ)的吸附。