由于环境污染的加剧和能源资源短缺,能源存储设备如电池、超级电容器、燃料电池等已经得到了广泛的研究。此外,便携式和可穿戴设备的需求不断增加,加速了能源储存装置的发展以取代长电缆连接的外部电源。在现有的储能装置中,超级电容器由于其寿命长、高功率密度等特点被认为具有极大的应用潜力。超级电容器电化学性能可以通过利用具有高比表面积和高电导电极材料来提高。到现在为止,碳基材料,如碳纳米管(CNTs),石墨烯和石墨烯泡沫(GF)已被研究使用在超级电容器领域。基于石墨烯超级电容器由于其优越的双电层电容特性,高导电性,理论容量表现出的优良性能已被广泛研究。然而,石墨烯薄膜由于其二维结构具有较低的比表面积。因此,自组装三维(3D)碳的多孔结构被用来提高其比表面积。然而由于石墨烯薄膜之间的弱连接导致低的导电性和机械强度,使其很难应用于柔性储能器件。作为一种可能解决方案,通过化学气相沉积法(CVD)生长在泡沫镍上的三维石墨烯吸引了极大的兴趣。CVD法生长的3DG表现出很高的电导率及由于存在大量微米尺寸微孔所得到的高与电解质接触面积。此外,它能使电解质离子快速扩散,并为其提供多维的电子传递途径。此外,金属硫化物,如NiSx,CuSx and CoSx,可显著提高超级电容器赝电容。特别是,NiSx由于其高自然丰度、低成本、环保的特性以及高的理论容量从而得到了广泛的应用。作为硫镍化合物(如nis,ni3s2,nis2,ni3s4,ni7s6,ni9s8)其中一员,ni3s2因为不仅具有硫镍化合物共同的高电导率、低成本、易于制备和低毒性等优点还有着高理论比电容、优良比率特性和良好导电性等特性而被广泛应用于超级电容器领域。此外,ni3s2还以六方硫镍矿的形式广泛存在于自然环境中,这使其拥有了大量且廉价的物质来源。本文通过化学气相沉积法(cvd)制备了3d石墨烯并通过水热法在3dg上原位制备了3dg/ni3s2复合材料。采用x射线衍射(xrd)、拉曼光谱(raman)、透射电子显微镜(tem)、扫描电子显微镜(sem)、x射线光电子能谱(xps)对3d石墨烯以及复合电极晶体结构、形貌、成分变化进行表征,循环伏安测试(cv)、恒流充放电(gcd)以及交流阻抗(eis)对复合电极进行电化学性能测试。结果表明制得的3d石墨烯是少层高质量的具有开放结构交联网状载体材料,且随着甲烷含量为7sccm时质量较好。同时通过基地腐蚀前后的扫描图片对比可发现转移过程对3dg的质量有影响,会提高3dg的缺陷。复合材料中随着水热反应时间的增加,ni3s2的相对含量随时间的增加而增大且在6h后铺满整个基底表面,同时ni3s2微球状晶粒也随时间增长而逐渐变大。通过电化学测试分析,复合电极表现出高比电容(5mv/s时1509f/g;2ma/cm2时11.529f/cm2)及较好的长周期循环性能(1000次循环后保持88.97%电容)。分析是由于铺满基底状态下100nm尺寸大小的较小ni3s2晶体为电极提供了足够的电化学活性比表面积且便于电子转移、离子扩散。此外,通过对比不同基底的两组试样数据可发现3d石墨烯卓越的导电性、电子转移速率及深度开放的框架结构使得复合电极表现出了优异的比率特性。