壳聚糖盐键固载四(p-磺酸基苯基)金属卟啉催化性能研究

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金属卟啉作为一类高效的仿生催化剂,在许多烃类氧化领域中得到了广泛的应用;金属卟啉在乙苯的催化氧化中表现出了很好的催化性能,苯乙酮和苯乙醇作为重要的工业原料,可以直接通过金属卟啉催化氧化乙苯制得。然而,金属卟啉在均相体系催化过程中存在易被氧化破坏失活、无法回收等不足,故寻求一种高效载体制备非均相催化材料是当前研究的一大热点。本工作采用四(p-磺酸基苯基)金属卟啉固载到壳聚糖上,制备一种非均相仿生催化材料,在无外加溶剂和任何添加剂的条件下乙苯的催化氧化。本研究的工作内容和结果如下:1、通过文献调研卟啉、金属卟啉和固载金属卟啉的研究进展以及关于乙苯催化氧化的研究情况。2、参照文献合成四(p-磺酸基苯基)金属卟啉[Me TPPSO3H]及壳聚糖固载仿生催化材料Me TPPSO3-H3+N-CTS,同时对催化乙苯氧化和其产物分析检测方法及催化剂催化活性评价进行详述说明。3、采用紫外可见光(UV-Vis)、红外(FT-IR)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)等各种表征技术手段对此类仿生催化材料的结构进行分析研究。4、应用此类仿生催化材料催化氧化乙苯,初步对催化反应影响因素进行探讨,在各自较优催化条件下对三种仿生催化材料的催化性能进行比较,同时对固载与未固载催化剂的催化性能和重复使用效能进行比较研究。5、实验结果表明:固载仿生催化材料总体的催化性能比未固载催化剂的要好,在较优催化条件下,壳聚糖固载四(p-磺酸基苯基)铁卟啉能重复催化氧气氧化乙苯达5次,其平均转化率为33.0%,醇酮选择性为82.7%,产率为27.3%。6、通过相关资料和数据的研究分析,初步确定该催化材料[Me TPPSO3-H3+N-CTS]在催化氧气氧化乙苯时为自由基反应反应机理。
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