本文采用磷酸二氢铵对钾钼基催化剂进行改性，并将其用于硫化氢与合成气制备甲硫醇过程中。分别对于活性组分浸渍顺序、磷的添加量、浸渍液pH值、催化剂的热处理条件以及载体等参数进行的优化；采用XRD、TG、XPS、LRS以及H₂-TPR等谱学表征方法对于催化剂结构进行了考察，讨论了催化剂的构-效关系；同时优化了反应温度、反应压力以及反应空速等工艺参数。主要结果归纳如下：（1）对于磷促进钾钼基催化剂制备方法的考察，发现“先钾钼后磷”的浸渍顺序催化剂的催化活性最好，同时P：Mo的摩尔比为0.2:1时，更有利于反应的进行，随着当浸渍液的pH值变小时，催化剂活性先升高后降低，本文中pH=8时催化效果最优，在对催化剂的热处理过程中，发现氮气气氛中，低温处理的催化剂有利于反应的进行，不同载体催化剂性能由大到小分别为：P0.2/K₂MoO₄/SiO₂＞P0.2/K₂MoO₄/AC＞P0.2/K₂MoO₄/Al₂O₃。（2）研究磷对于钾钼基催化剂的促进效果的影响时，硫化态催化剂的Mo（3d）和S（2p）的XPS解谱数据和硫化态催化剂的ESR谱图显示，磷的加入，使得硫化态催化剂表面形成更多的低价态Mo物种和S物种，H₂-TPR表征显示，磷的加入导致表面四面配位钼物种向八面配位钼物种转化，增加了不饱和配位的Mo物种的含量。但是过高的磷含量，导致活性组分的聚集，催化剂活性降低；通过TG、XRD等表征方法考察热处理条件对于催化剂的影响发现：空气中焙烧催化剂由于柠檬酸发生燃烧反应，造成局部过热，导致催化剂表面活性物种部分烧结；而氮气中焙烧催化剂前驱体，柠檬酸缓慢分解且形成了还原性气氛，同时还原了易还原的Mo物种，形成了更多的活性Mo物种，从而表现出了比空气中焙烧催化剂更好的催化活性和加氢性能。其中CO转化率高了约10%，甲硫醇选择性高约7%。（3）通过对于不同反应工艺参数考察，发现：随着温度的升高，CO转化率先升高，后略有降低，在340℃达到最大54.28%，而在340⁴00℃区间CO转化率均在50%左右，同时发现，温度过高会导致CH4选择性增加；在0.2⁰.8MPa范围内，随着压力增大，CO转化率迅速增大，CH3SH的选择性也是有同样的变化规律，而CO₂的选择性近似线性的下降，同时COS的选择性变化不大；随着空速的增加，CO的转化率呈线性下降的趋势，CH₃SH的选择性也相应的线性下降，而CO₂的选择性却呈线性上升的趋势，而COS的选择性则基本持平。