【摘 要】
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离子和小分子对人体的健康和生态平衡起着重要的作用,过量的离子或有害小分子可能会产生疾病、造成大气污染或水污染等,因此对离子的检测是必不可少的。金属有机框架（MOF）是一种新型多孔晶体材料,这种材料具有良好的光学性质和比表面积大、孔隙率大等结构优势,其中NH2-MIL-101（Al）具有较大的比表面积,由于其框架柔韧性好,遇到外界因素的刺激可以在大孔和窄孔两种形态中转变,因此在化学传感器领域成为研究
【基金项目】
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国家自然科学基金（No. 51473045）；
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离子和小分子对人体的健康和生态平衡起着重要的作用,过量的离子或有害小分子可能会产生疾病、造成大气污染或水污染等,因此对离子的检测是必不可少的。金属有机框架（MOF）是一种新型多孔晶体材料,这种材料具有良好的光学性质和比表面积大、孔隙率大等结构优势,其中NH2-MIL-101（Al）具有较大的比表面积,由于其框架柔韧性好,遇到外界因素的刺激可以在大孔和窄孔两种形态中转变,因此在化学传感器领域成为研究热点。本论文主要围绕MOF材料展开研究,通过直接合成法和合成后修饰法合成了六种探针,主要工作如下:1、选择1,3-苯二甲酸（H2bdc）和二咪唑基苯（1,4-dimb）同时作为两个配体,分别与硝酸铜和硫酸铜反应得到金属配合物1和2。通过FT-IR、PXRD、TG等方法对配合物进行表征,并利用单晶衍射对1和2晶体结构进行解析及分析。然后探究了二者在不同溶剂中的荧光强度及对小分子（NB、TNT）的识别性能,结果显示配合物1和2均可与CH3CN分子进行有效配位,并且1和2都具有良好的检测硝基苯（NB）和三硝基甲苯（TNT）的能力,配合物2表现出对TNT有最强的识别作用。2、通过3,4-二羟基苯甲醛和1-芘甲醛分别与NH2-MIL-101（Al）进行醛胺缩合反应制备了探针3和4,通过荧光光谱测试进行离子识别。探针3不具备荧光识别的特殊性能;探针4可以准确的识别出Cu2+、Fe3+、Cr3+、Hg2+和CO32-,对Cu2+的识别最灵敏,最低检出限可达7.18×10-6 mol/L,对CO32-的最低检出限为1.62×10-4 mol/L,它的抗干扰性能较强。3、选用具有较大刚性平面的2,3-二氨基吩嗪作为荧光基团,与4-甲酰基苯甲酸经过醛胺缩合反应合成探针5,将5通过酰胺反应修饰在NH2-MIL-101（Al）上制备配合物6。通过紫外-可见光谱测试和荧光光谱测试对5和6进行离子识别。在紫外光谱中,探针5可以识别Ag+和F-,对Ag+可以实现裸眼识别,最低检出限分别为1.68×10-6 mol/L、6.63×10-5 mol/L;探针6可以识别CO32-,最低检出限为1.77×10-4 mol/L。在荧光光谱中,探针5可以识别Ag+,对Ag+的最低检出限为8.25×10-6 mol/L;探针6可以识别Cu2+、Fe3+、Cr3+、Hg2+和HSO3-,其中对Cu2+的识别最为灵敏,检出限最低可达6.33×10-6 mol/L。
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